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近年来,杂多酸催化反应越来越受到人们的重视,为了获得较好的催化效率,研究者们大多将杂多酸负载于一定的载体上,通过载体较大的比表面积提高催化反应效率,并且负载型催化剂也可以应用于固定床连续化生产。但是,由于各种实验因素的不同会产生一些问题,比如杂多酸活性组分溶脱降低循环使用率、载体影响催化剂活性等,因此,如何使杂多酸不进行复杂的负载过程但也具有高催化活性,并能用于固定床化连续生产,是一项极具挑战性的任务。 本文提出Pickering乳滴限域杂多酸用于催化反应的设想,首先将杂多酸溶解于水溶液,然后形成W/O的Pickering乳液,这样杂多酸被限域在Pickering乳滴内,从而不需要将杂多酸进行复杂地负载。为了使此Pickering乳液体系实现固定床连续化生产,我们将其填装进玻璃层析柱内进行连续-流动化反应。以香茅醛环化反应模型检测此体系的催化效果,反应转化率在90%以上,主要产物的选择性在80%以上,表明杂多酸在此反应体系中具有高效的催化效率,反应了2个月,反应效率没有明显下降,表明了该体系稳定性较强。 为了具体地研究此反应体系,我们进行了一系列的实验。首先,通过静置和流动状态下有机分子的扩散比较实验,发现在连续-流动体系中有机分子的扩散更快。其次,通过对连续-流动体系、Pickering乳液批式反应体系以及传统双相批式反应体系的动力学比较实验,发现连续-流动体系中反应效率最好。对此体系作进一步研究,发现增加纳米SiO2的量会减小乳滴尺寸,增大Pickering乳滴的覆盖度,当覆盖度过大时,反应界面积会减小,反应转化率降低。减小反应物流速会延长反应物在体系中的停留时间使反应转化率增大。将此体系应用于环氧环己烷的开环反应,并进行底物拓展,发现反应20天以上反应转化率依然高于90%,说明此连续-流动体系具有较好的反应适用性。