Pd/C@Fe3O4磁性催化剂的制备及反应性能

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Pd/C@Fe3O4磁性催化剂具有纳米催化剂高活性高选择性的优点,同时催化剂具有磁性因此可以利用外加磁场简便的分离回收,具有很高的使用价值。本实验以水热法制备的Fe3O4颗粒为磁性核心,分别以葡萄糖和水溶性酚醛树脂为碳源,通过水热处理,合成出具有核/壳结构的Cg@Fe3O4磁性载体和Cp@Fe3O4磁性载体。分别在Cg@Fe3O4磁性载体和Cp@Fe3O4磁性载体负载Pd活性组分,制备了Pd/Cg@Fe3O4和Pd/Cp@Fe3O4催化剂。以XRD、VSM、TEM和BET表征手段对Cg@Fe3O4、Cp@Fe3O4磁性载体和Pd/Cg@Fe3O4、Pd/Cp@Fe3O4催化剂结构测试分析,Pd/Cg@Fe3O4和Pd/Cp@Fe3O4催化剂的性能通过丙烯酸丁酯(C7H12O2)和碘代苯(C6H5I)的Heck反应来评价。结果表明:以水热法制备的Fe304颗粒为磁性核心,以葡萄糖为碳源,成功制备出了具有核壳结构的Cg@Fe3O4磁性载体。载体的壳层厚度受反应时间的影响,当葡萄糖用量为为2g,反应时间为12h时,可以得到厚度大约为10nm的碳壳层,碳壳层的形成机理为葡萄糖水解成多糖层包裹Fe304颗粒后表面碳化成球。在Cg@Fe3O4载体上负载Pd活性组分,制备出Pd/Cg@Fe3O4催化剂。Cg@Fe3O4载体上的Pd组分粒径约为10-12nm,有良好的分散性。Pd/Cg@Fe3O4磁性催化剂的性能评价中,催化剂催化碘代苯的转化率在99%以上,对Pd/Cg@Fe3O4磁性催化剂进行重复使用性能分析,5次使用而Pd/Cg@Fe3O4催化剂的转化率和选择性没有出现明显的降低。以Fe3O4作为磁性核心,以水溶性酚醛树脂为碳源,水热反应后焙烧,制备出具有核壳结构的Cp@Fe3O4载体,研究发现加入PEG可以改善包裹的完整程度,同时调整加入Fe3O4与酚醛树脂的摩尔比可以简单的调控壳层厚度。碳层形成的机理为树脂先与Fe3O4结合预包覆,再焙烧得到碳层来解释。在Cp/Fe3O4载体上负载Pd活性组分制备出Pd/Cp@Fe3O4催化剂,Cp/Fe3O4载体上Pd组分在粒径在4-6nm左右,基本无团聚现象,有良好的分散性。Pd/Cp@Fe3O4磁性催化剂的性能评价中,催化剂催化碘代苯的转化率在99%以上,对Pd/Cp@Fe3O4磁性催化剂进行重复使用性能分析,8次使用而Pd/Cp@Fe3O4催化剂的转化率和选择性没有出现明显的降低。
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