沸石分子筛是一类应用广泛的无机微孔材料。将分子筛晶体的粒度降低到纳米级,其性能会发生变化。分子筛的微米级晶体目前在催化和吸附领域得到广泛应用。虽然相对于它们内部微孔结构的大的比表面积来说，它们外表面积可以忽略不计。但是微孔结构的催化性能是与形状选择的多个方面相关的。在分子筛选择吸附的分离过程中，其吸附和去吸附的动力过程和分子筛粒径大小有关，因此对不同尺寸乃至纳米尺度分子筛材料的相关研究成为了日前的热点问题。小尺寸分子筛材料的结构解析对于材料的性能以及应用研究都是有着至关重要的意义。然而，小尺寸分子筛材料的结构解析一直以来都受到晶体尺寸的限制而具有较大难度。常用的方法有高分辨电子显微分析，电子衍射分析以及粉末X-射线衍射分析等技术手段。国际上的相关报道中最为常见的是上述方法的综合使用。但一般而言，整个结构解析过程往往需要非常长的时间。针对这一难题，本文尝试在结构解析的方法学上进行了探索。首先用廉价易得的草酸调控了纳米Beta分子筛的粒径大小，成功合成出具有纳米尺寸的Beta并利用高分辨透射电镜（HRTEM）的分析方法对所获得的材料进行的结构鉴定和分析。另外，对最新发展的三维（3D）电子衍射方法进行了改进，使用自行开发的数据收集以及后处理程序，成功得到了LTA分子筛的结构信息。最后，探索了正空间Monte Carlo结构解析方法，利用X-射线粉末衍射模拟数据，直接获得了LTA分子筛晶体结构，验证了粉末X-射线衍射Monte Carlo结构解析方法在沸石分子筛材料中的应用可行性。HRTEM分析方法，需要大量的仪器操作时间来完成对样品的分析，获得高质量HRTEM图像的实验条件极为苛刻。但这一方法依然在确定晶体中结构缺陷的最为有利的技术手段。相比传统的HRTEM结构解析方法，3D电子衍射技术具有数据收集速度快，结构解析容易等优点。虽然电子衍射受到衍射动力学效应的影响，数据仅能用于确定骨架结构，不能用于结构精修，但与粉末X-射线衍射等传统技术相结合势必将成为结构解析中获得初始结构模型的最为重要的技术手段。从数据收集方面来说，高质量运动学和完整的粉末X-射线衍射（PXRD）数据能够简单、快速的获得。从结构精修的方面来说，粉末衍射法相对于电子晶体学是一个优先的选择，因为粉末衍射法更为准确和完整，粉末X-射线衍射的Monte Carlo结构解析，经过测试在已知晶体学单胞和空间群对称性的前提下，对比电子晶体学的HRTEM分析法更易于操作。现阶段，国际上常用的粉末X射线衍射结构解析方法中较为常用的有直接法、重原子法以及Charge-flipping方法等，Monte Carlo方法必将成为粉末X-射线衍射的沸石结构解析研究中的新选择。