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随着现代社会的快速发展,能源短缺和环境污染问题严重影响和威胁着人类的生活。光催化技术作为一种绿色高级氧化技术,在环境污染治理和能源开发领域有着广泛的研究和应用。开发高效、高稳定性光催化剂已经成为光催化研究的热点。本论文旨在充实新型可见光催化材料石墨相氮化碳(g-C3N4)在光催化领域的应用,合成了高可见光催化活性的g-C3N4/MoO3、 WO3/g-C3N4、CeO2/g-C3N4和皂土/g-C3N4新型复合光催化材料,并考察了复合材料在降解环境有机污染物领域的应用。采用XRD、XPS、SEM、TEM、 BET、DRS、PL等测试手段对所合成的光催化剂的结构、形貌、光催化性能及其构效关系进行深入研究。具体研究内容如下:1.通过超声分散-热处理法合成了g-C3N4/MoO3复合光催化材料。采用XRD、SEM、HRTEM、IR、XPS、DRS等方法对光催化材料进行表征分析。XRD分析表明,g-C3N4的掺杂未改变Mo03的晶体结构。SEM和HRTEM分析结果显示g-C3N4与Mo03形成了异质结界面。DRS分析发现复合材料与MoO3相比在可见光区的吸收增强。可见光催化降解亚甲基蓝(MB)实验表明,g-C3N4/MoO3光催化降解MB符合一级反应动力学特征,其中g-C3N4/MoO3(7%)复合材料具有最高的光催化活性,光照3h后MB降解率达93%,其降解速率常数分别为单体Mo03和g-C3N4的4.2倍和1.9倍。构效关系研究表明,复合材料的高活性来源于Mo03和g-C3N4之间形成异质结结构,促进了光生电子和空穴的分离。2.采用二步煅烧法合成了WO3/g-C3N4复合光催化材料。运用TG、XRD、 SEM-EDS、TEM、HRTEM、XPS、IR、DRS等方法对光催化材料进行表征分析。XRD、IR、XPS、SEM-EDS结果表明复合材料由W03和g-C3N4组成。SEM、TEM和HRTEM分析结果显示W03与g-C3N4形成紧密的异质结界面。DRS分析发现W03的引入拓宽了g-C3N4在可见光区的吸收。比表面与吸附实验表明WO3/g-C3N4具有比g-C3N4更大的比表面积和暗反应吸附容量。可见光催化降解MB实验表明,WO3/g-C3N4光催化降解MB符合一级反应动力学特征,其中WO3/g-C3N4(9.7%)复合材料具有最高的光催化活性,光照2h后MB降解率达97%,其降解速率常数分别为单体W03和g-C3N4的4.2倍和2.9倍。光催化降解4-氯酚(4-CP)实验排除了染料敏化作用。PL和EIS结果显示WO3/g-C3N4具有比g-C3N4更强的光生电子和空穴分离能力。光催化机理分析表明W03和g-C3N4之间的能带位置有利于光生电子和空穴的迁移和分离,从而提高材料的光催化活性。3.通过二步煅烧法合成了CeO2/g-C3N4复合光催化材料。采用TG、XRD、 IR、TEM、HRTEM、XPS、DRS等方法对光催化材料进行表征分析。XRD、 IR和XPS结果表明复合材料由Ce02与g-C3N4组成。TEM和HRTEM结果显示Ce02紧紧粘附在g-C3N4的表面。比表面和吸附实验表明,CeO2/g-C3N4具有比g-C3N4更高的比表面积和暗反应吸附容量。可见光催化降解MB实验表明,CeO2/g-C3N4光催化降解MB符合一级反应动力学特征,其中CeO2/g-C3N4(13.0%)复合材料具有最高的光催化活性,光照2h后MB降解率达95%,其降解速率常数分别为单体Ce02和g-C3N4的12.2倍和3.1倍。光催化降解4-CP和总有机碳(TOC)测试结果验证了CeO2/g-C3N4是一种高效催化剂。PL和光电流测试表明CeO2/g-C3N4具有比g-C3N4更强的光生电子和空穴分离能力。光催化机理分析表明Ce02和g-C3N4之间的能带位置有利于光生电子和空穴的迁移和分离,从而提高材料的光催化活性。4.通过一步煅烧法合成了皂土改性g-C3N4复合光催化材料。采用XRD、 TG、TEM、IR、XPS、DRS等方法对光催化材料进行表征分析。XRD、IR、 XPS结果表明复合材料由皂土与g-C3N4组成。TEM结果表明,皂土/g-C3N4复合材料具有蓬松的片状结构,皂土和g-C3N4形成紧密接触的界面。DRS分析发现复合材料在可见光区的吸收明显增强。比表面与吸附实验表明皂土/g-C3N4具有比g-C3N4更高的比表面积和暗反应吸附容量。可见光催化降解MB实验表明,皂土/g-C3N4光催化降解MB符合一级反应动力学特征,其中皂土/g-C3N4(0.10)复合材料具有最高的光催化活性,降解速率常数为单体g-C3N4的2.5倍。PL和光电流测试表明皂土/g-C3N4具有比g-C3N4更强的光生电子和空穴分离能力。光催化机理分析表明皂土层间所带负电荷与g-C3N4光生电子和空穴存在静电吸引作用,从而有利于g-C3N4光生电子和空穴的迁移和分离,促进本体g-C3N4的光催化活性的提高。