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大气中的氮氧化物不仅影响着人类的健康,而且还会诱发雾霾、酸雨、光化学烟雾等环境问题。随着经济的发展,因氮氧化物排放而带来的污染问题变得越来越严重。氨选择性催化还原(NH3-SCR)目前被广泛应用于固定源烟气中氮氧化物的脱除。本文以天然针铁矿为前驱体,通过300-800℃的空气气氛热处理后得到一系列低温脱硝催化剂。借助XRD、XRF、XPS、BET、SEM、TEM、TG、NH3-TPD、H2-TPR、FT-IR以及原位DRIFTS等手段探究了催化剂的脱硝活性、机理及动力学模型。本文所取得的主要成果如下:(1)热处理天然针铁矿所得催化剂是一种介孔材料,其活性组分为α-Fe2O3和MnOx,其中MnOx以非晶态形式存在,锰元素有Mn2+、Mn3+以及Mn4+三种存在形式。催化剂的构效关系表明:MnOx促进了催化剂的低温脱硝活性;α-Fe2O3保证了催化剂较低的N2O选择性;催化剂的比表面积、孔结构、表面酸性、氧化能力均对催化剂的脱硝活性有很大影响。(2)H300催化剂具有最佳的脱硝活性,其活性温度窗口为150-300℃,最大NO转化率出现在200℃为99.77%。此外,提高质量空速会导致其NO转化率下降、N2O选择性上升;降低氨氮比会导致其NH3转化率上升、N2O选择性下降。(3)ER机理和LH机理同时发生在H300脱硝过程中,通过ER机理产生N2O的速率要远大于LH机理。H2O的存在会导致动力学常数kSCR/ER变小、kSCR/LH变大。(4)反应温度低于200℃时,H2O会抑制H300的脱硝活性;反应温度高于200℃时,H2O会促进H300的脱硝活性;H2O对脱硝活性的影响是可逆的。SO2通过硫酸盐化、与NH3/NO的竞争吸附以及硫酸铵盐的形成与沉积三个机制来钝化H300的脱硝活性,其抑制作用是不可逆的。H2O和SO2同时存在时,H2O会促进硫酸盐化、硫酸铵盐形成与沉积的过程来加速H300脱硝活性的下降。