【摘 要】
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荧光粉转换型白光发光二极管（white light-emitting diode,WLED）具有能耗低、效率高、响应时间短和无环境污染等优点,俨然成为新一代照明光源的首选。近年来,杂化金属卤化物发光材料因其结构多样性、可调的发光性能,及其在WLED领域的巨大应用前景而备受关注。考虑到WLED中对多色发射发光材料的需求,在杂化金属卤化物中探索具有适当激发及发射峰位、适当的最大半峰宽（FWHM）、高光
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荧光粉转换型白光发光二极管（white light-emitting diode,WLED）具有能耗低、效率高、响应时间短和无环境污染等优点,俨然成为新一代照明光源的首选。近年来,杂化金属卤化物发光材料因其结构多样性、可调的发光性能,及其在WLED领域的巨大应用前景而备受关注。考虑到WLED中对多色发射发光材料的需求,在杂化金属卤化物中探索具有适当激发及发射峰位、适当的最大半峰宽（FWHM）、高光致发光量子产率（PLQY）和高稳定性的优质发光材料至关重要。由于地球中含量丰富、无毒性、成本低以及可液相合成等特点,铜（Cu）基杂化金属卤化物成为有机无机杂化金属卤化物的研究热点。本论文围绕Cu（I）基杂化金属卤化物,设计并合成了三种具有不同结构和发光性能的化合物,深入分析并讨论了它们的发光性能和机理,并研究了它们在固态照明领域的应用。具体的研究内容如下:（1）设计并合成了一种零维（0D）结构的Cu（I）基杂化金属卤化物（C12H2406）2Na2（H2O）3Cu4I6,在450nm激发下,发射出峰值位于536nm的非对称的宽带绿光,量子效率（PLQY）为 91.8%。重要的是,（C12H2406）2Na2（H2O）3Cu4I6 具有 300-500 nm范围的超宽激发带。研究表明,非对称的发射是对应于两种不同激发态所产生的多重发射,即金属离子到配体的能量传递或卤化物离子到配体的能量传递（MLCT/HLCT）对应于536 nm处的高能发射,Cu+离子团簇中心（CC）对应于700 nm处的低能发射。采用商业蓝光GaN芯片、（C12H2406）2Na2（H2O）3Cu4I6和商业红色荧光粉K2SiF6:Mn4+所制作的WLED,获得了 156 lm/W的高流明效率和89.6的高显色指数（Ra）。（2）设计并合成了一种一维（1D）结构的Cu（Ⅰ）基杂化金属卤化物（C12H2406）CsCu2Br3。在紫外光激发下,呈现出峰值位于535 nm的宽带白光发射,FWHM为186 nm,PLQY为78.3%。由于该材料的导带底存在双重简并能级,低温下的晶格的畸变导致能级简并度下降,使得535 nm处的宽带发射劈裂为486 nm和570 nm两个发射峰。而当激发波长减小到280nm时,自旋三重态的出现导致650nm处新发射峰的出现。利用商业紫外LED芯片和单组分（C12H2406）CsCu2Br3制作的WLED的颜色坐标（CIE）为（0.3397、0.4280）,相关色温（CCT）和Ra分别为 4962 K 和 73.7。（3）设计并合成了一种0D结构的Cu（I）基杂化金属卤化物（C12H2406）NaCuBr2。在紫外光激发下,呈现出峰值位于700 nm的宽带橙红光发射,FWHM为346 nm,PLQY为42.6%。研究表明,700 nm处橙红色发光来自于Cu+离子3d轨道和Br-离子4p轨道间相互作用形成的简并能级。由于该结构在低温下存在晶格畸变,导致能级的简并度降低,使700 nm处的发射峰劈裂为629 nm和735 nm两个发射峰。此外在高能激发下,晶格局部产生自束缚激子（STEs）,发射出480 nm的青光。采用紫外LED芯片,BaMgAl10O17:Eu2+蓝色荧光粉,Lu3Al5012:Ce3+绿色荧光粉和（C12H2406）NaCuBr2所封装的WLED器件的Ra高达90.6。
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