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自从2006年Stephan提出“受阻路易斯酸碱对”(FLPs)的概念以来,由于其具有独特的性质,FLPs已经成为一类非常有前途的非金属均相氢化催化剂。在FLPs作用下,许多类型的底物可以被有效地催化氢化。与此同时,许多新型的FLPs被化学家们所设计开发。我们致力于在FLPs理论基础上进一步拓展氢化反应的底物范围,以及设计新颖的手性FLPs,发展不对称反应。论文的主要内容和结论如下: (1)采用B(C6F5)3为催化剂,在温和条件下成功实现了萘胺这一挑战性底物的催化氢化反应,以88-99%的产率得到一系列四氢萘胺衍生物,这是首次报道的非金属催化作用下萘胺的氢化反应。这种温和的条件使得萘胺的不对称氢化反应成为可能,我们只需要寻找有效的手性硼烷催化剂就可能实现萘胺的不对称催化氢化。 (2)提出了一种新的非金属催化氢化策略:采用手性叔丁基亚磺酰胺作为Br(o)nsted酸与HB(C6F5)2作用原位生成硼烷催化剂,并尝试将此手性FLPs应用于亚胺的氢化反应中,在探索该设想可行性的过程中发现:在当量的HB(C6F5)2和(S)-叔丁基亚磺酰胺作用下,一系列亚胺可在温和的条件下以较高的反应活性以及对映选择性得到相应的还原产物。此外,2-苯基喹啉也可以作为该反应体系的反应底物,能以76%的产率以及77%的对映选择性得到相应的目标产物。 (3)为了进一步扩展我们小组前期开发出的磷烯烃配体在不对称催化反应中的应用,采用亚磷酰胺烯烃配体在温和的条件下实现了钯催化乙烯基环氧乙烷与靛红衍生物之间的不对称烯丙基胺化反应,以55-87%的产率,10/1->20/1区域选择性以及80-97%的对映选择性得到一系列手性氨基醇化合物。