纳米Fe0/Pd/Cu复合材料还原去除饮用水中硝酸盐的研究

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地下水硝酸盐污染给饮水安全构成了较大威胁,引起了国内外学者的高度关注。目前硝酸盐的去除技术主要有物化反硝化技术、生物反硝化技术和化学还原法,与前两者相比,化学还原法中的零价铁技术由于具有反应速度快,适于分散给水处理等优点而得到较大关注。该方法以零价铁作为还原剂,在适当的反应条件下将水中的硝酸盐还原,在有效提高硝酸盐还原效率的同时控制反应条件减少副产物氨氮的产生是该技术的关键,通过对零价铁的改性提高其稳定性和高效性并控制反应后的二次污染问题是该领域继续探索的研究重点。本文首先通过液相还原法制备Nano-Fe0/Pd/Cu复合材料,再系统性探究各反应因素、含氧阴离子和有机物等对Nano-Fe0/Pd/Cu复合材料还原去除硝酸盐效果的影响,在此基础上对Nano-Fe0/Pd/Cu复合材料还原硝酸盐反应的产物和机理进行了初步分析,并对Nano-Fe0/Pd/Cu复合材料还原硝酸盐反应进行动力学分析。本文得出以下主要结论:(1)金属Pd和Cu与Fe的质量分数比影响硝酸盐还原产物的分配,三者之间最佳质量分数比组成为Fe-6.0%Pd-3.O%Cu。 Nano-Fe0/Pd/Cu投加量、硝酸盐初始浓度、溶液初始pH值、反应温度、搅拌速度和溶液初始DO值对硝酸盐去除效果产生一定的影响。在Nano-Fe0/Pd/Cu投加量为0.250g、硝酸盐初始浓度为100mg/L、溶液初始pH值为7.10、反应温度为20℃、搅拌速度为800rpm、溶液初始DO值为0.42mg/L时,硝酸盐的去除率可达到82%左右。与以往报道的纳米铁去除硝酸盐研究相比,有效降低了副产物氨氮的生成量,提高了氮的去除率。(2)亚硝酸盐、硝酸盐、氯酸盐和溴酸盐由于分子结构相似,均能被Nano-Fe0/Pd/Cu还原,彼此之间存在吸附竞争关系。在实验条件下,上述物质被Nano-Fe0/Pd/Cu去除的速率大小关系为:BrO3->NO2->ClO3->NO3-。而水中共存阴离子磷酸盐、硫酸盐和重碳酸盐由于会与硝酸盐竞争Nano-Fe0/Pd/Cu上的活性吸附位点,从而降低了硝酸盐的去除率,三者对硝酸盐去除效果的影响关系大小为:HCO3->SO42->PO43-。(3) Nano-Fe0/Pd/Cu颗粒还原去除硝酸盐反应符合准一级反应动力学,其反应在Nano-Fe0/Pd/Cu颗粒表面进行。(4)本实验中制备的Nano-Fe0/Pd/Cu比表面积大(51.0372m2/g),粒径小(20-80nm),颗粒活性高,可有效去除硝酸盐。
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