大片层Ti3C2Tx MXene的高产率剪切剥离制备研究

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MXenes(2D过渡金属碳化物和氮化物)的高质量可控合成对其开发和应用至关重要。然而,高产率制备高质量的大片MXene是一项具有挑战性的工作。在这里,刻蚀和插层等反应条件的优化探究实现了约110 wt%的高产率(表面基团的引入使分子量增大)制备Ti3C2Tx MXene。探索开发了一类通用的应力集中剥离(PFD)策略,通过反复锚定和涡旋振荡过程可以大幅提高大尺寸Ti3C2TxMXene纳米片的分层效率和产率。在此条件下,Ti3C2Tx MXene的胶体浓度在5次PFD循环后可达到20.4 mg·m L-1,平均横向尺寸约为4.9μm的Ti3C2Tx纳米片的产率达到61.2 wt%,是超声剥离法的6.4倍。纳米薄膜器件和自支撑薄膜都表现出优异的导电性(对于1.8 nm厚的单层和11μm厚的薄膜,分别为25000和8260 S·cm-1)。流体力学模拟表明,PFD策略可以有效地将剪应力集中在未剥离的材料表面,导致纳米片材的剥落。在此基础上,基于MXene的剥离机理理解进一步提出了涡流剪切策略,实现了在90 min内得到超过90 wt%产率的大片层Ti3C2Tx MXene(平均横向尺寸约为4.9μm)。此方法还解决了Ti3C2Tx MXene片长时间抗氧化保存的问题,可以将冷冻干燥后的Ti3C2Tx MXene粉末超过80 wt%还原成分散液。实验室中已经实现了50 g级的剥离,实验参数和模型计算表明该策略为工业化大规模制备提供了极好参考。两种策略合成的大尺寸MXene纳米片具有良好的导电性和电磁屏蔽能。其SSE/t值:应力集中策略最高可达35419 d B·cm~2·g-1,涡流剪切策略最高可达38161 d B·cm~2·g-1。因此本工作为高产率制备大片层的高性能单层Ti3C2Tx MXene纳米片提供了高效的途径,也为实现其工业化大规模制备提供了理论和实验基础。
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