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在食品及其原材料种植、加工、存储过程中,不是其本身自有的或自身产生的有害物质即为外源有害物质,主要包括重金属元素、农药残留等。其中,重金属离子在人体中积累后容易引发肺癌、脑炎、贫血、心脏病等疾病;农药残留能够对人体产生急性或慢性毒性,具有至突变性、致癌性、影响生殖系统;长期摄入兽药残留易引起肾损伤、出现过敏反应和变态反应等危害……随着人们对食品安全问题的日益重视,建立一种对食品或饮用水中外源有害物质快速、可靠的检测方法已迫在眉睫。本研究旨在以多元量子点为传感单元,实现对食品或水中的外源有害物质中的重金属离子或农药残留的快速检测。课题研究内容主要包括以下三部分:(1)以都匀毛尖绿茶(以下简称“毛尖绿茶”)和抗坏血酸为碳源合成增益性内源碳量子点,实现了对Hg2+离子的特异性检测;(2)以三种金属量子点为传感单元、中速双圈定性滤纸(以下简称滤纸)为载体,构建可视化阵列传感器对多种金属离子进行可视化定性、半定量检测;(3)以三种金属量子点为传感单元、滤纸为载体,构建可视化阵列传感器对多种农药进行可视化定性、定量表征。主要研究成果如下:第一部分:以毛尖绿茶和抗坏血酸为碳源,通过水热法合成了增益性内源碳量子点。研究发现,该碳量子点能够实现对Hg2+离子的特异性响应,且其检测限可低至6.32×10-9 mol/L,检测浓度范围为2.00×10-7-6.00×10-5 mol/L。此外,该量子点受其他10种金属离子或常见的16种氨基酸的影响较小,且在三种复杂基质中(河水、茶叶、大米),该量子点依然能够实现对Hg2+离子的准确、快速检测。此外,该量子点还具有良好的抗氧化活性,使其能够快速吸收自由基,也拥有优异的生物相容性,因此也为其潜在应用的拓展提供了基础,如双酚A检测或细胞内检测等。第二部分:通过水热法合成了CdTe(红色,Cd:Te=1:0.2),ZnCdSe(绿色,Zn:Cd:Se=1:0.03:0.1)和ZnCdSe(蓝色,Zn:Cd:Se=1:0.04:0.1)三种量子点,并以其为传感单元、滤纸为载体,构建三量子点可视化阵列传感器。通过比较加入不同浓度或种类金属离子前后传感阵列颜色变化情况,结合化学计量学方法偏最小二乘法判别分析(PLSDA)后可实现同时对七种金属离子(Ag+、Cu2+、Fe3+、Hg2+、Pb2+、Co2+、Ni2+)的定性、半定量检测。其中,对于七种金属离子分类判别的训练集和预测集识别准确率结果分别为100%和98.46%;对于每种金属离子不同浓度半定量识别的训练集和预测集分析准确率均可达到100%,半定量检测的检测限均可达到5.00×10-11 mol/L,检测浓度范围分别为5.00×10-11-1.00×10-4mol/L(Ag+、Cu2+、Fe3+、Pb2+、Co2+、Ni2+)和5.00×10-11-5.00×10-5 mol/L(Hg2+)。与传统的荧光光谱法相比,该传感阵列拥有更低的检测限(下降两个数量级左右)以及更宽的检测浓度范围(拓宽3个数量级以上)。更重要的是,即使在复杂基质中,该方法依然可以实现对七种重金属离子的快速准确监控,具有良好的应用前景。第三部分:通过水热法合成了CdTe(红色,Cd:Te=1:0.2),CdSe(绿色,Cd:Se=1:0.05)和ZnCdSe(蓝色,Zn:Cd:Se=1:0.04:0.1)三种量子点并以其为传感单元,以滤纸为载体构建三量子点可视化阵列传感器。通过比较加入不同浓度或种类农药前后传感阵列颜色变化情况。结合化学计量学计算方法偏最小二乘判别分析(PLSDA)模型,实现了对三种农药(百草枯二氯化物(以下简称百草枯)、草甘膦、敌百虫的定性和半定量检测。其中,三量子点可视化阵列传感器对三种农药种类的定性识别和每种农药浓度的半定量分析在训练集和预测集中的准确率均可达到100%(每种农药的检测限均为1.00×10-9 mol/L,半定量浓度范围均为1.00×10-9-5.00×10-4 mol/L)。随后在多种离子、氨基酸或复杂基质中,结合PLSDA计算方法,三量子点可视化阵列传感器能够实现了对三种农药的准确定性及半定量识别。其中,对三种农药分类判别的训练集和预测集准确率均可达100%;对于每种农药不同浓度半定量识别的训练集和预测集分析准确率分别为:百草枯和敌百虫均可达到训练集100%,预测集100%;草甘膦可达到训练集100%,预测集96.30%,并在复杂体系中也可实现对三种农药的准确定性及半定量分析,为不同农药的快速分析和实时监测提供了新的研究思路。