论文部分内容阅读
含氯有机污染物在工业中应用广泛，性质稳定，易在环境中积累。光催化还原降解含氯有机污染物具有较高应用价值。结合化学还原和光催化技术的特点，光催化还原脱氯将含氯有机物中的氯原子还原以脱毒。半导体催化剂g-C3N4具有无毒、稳定性好、价格低廉等优势，受到国内外学者的广泛关注。但g-C3N4单体具有光生电子空穴易复合、催化效率较低等缺点，因此对其进行修饰改性具有重要的研究意义。 本研究以二氰二胺作为前体物高温煅烧制备了g-C3N4催化剂，并通过制备g-C3N4/Bi2MoO6、g-C3N4/Au/Bi2MoO6、g-C3N4/Bi2WO6等对其进行修饰改性。利用SEM、TEM等表征催化剂的形貌结构;XRD、XPS表征催化剂的晶型及元素化学状态;利用BET表征催化剂的表面性质;利用电化学表征如i-t、EIS等分析催化剂的化学性质。结合光催化还原脱氯实验，研究探讨了光催化还原过程中的电子转移机制。 采用机械混合煅烧法制备了g-C3N4/Bi2MoO6异质结。异质结形成后，在内电场的作用下，空穴由Bi2MoO6的价带向g-C3N4的迁移，电子由g-C3N4的导带向Bi2MoO6的迁移，促进了光生电子和空穴的分离，提高光催化效率。研究表明，g-C3N4/Bi2MoO6(2∶8)具有最佳光催化还原脱氯效果，在3h内对2，4-DCP的降解效率达到99％。 采用光还原法将Au负载在异质结g-C3N4/Bi2MoO6上，进一步提高了光催化还原脱氯效率。Au作为助催化剂与基底形成了肖特基势垒，促进了光生电子和空穴的完全分离，增强了光催化还原性能。通过改变负载顺序，先将Au负载在g-C3N4上，再与Bi2MoO6煅烧制得g-C3N4/Au/Bi2MoO6光催化剂。结果表明，该催化剂具有良好的光催化效果，在2h内对2，4-DCP的降解效果达到100％。 采用机械混合煅烧法制备了不同质量比的Z-scheme复合催化剂g-C3N4/Bi2WO6。实验结果表明，g-C3N4/Bi2WO6(3∶7)具有最佳光催化还原脱氯效果，在2h内对2，4-DCP的降解效果达到100％。Z-scheme催化剂良好的光催化活性主要获益于其Z型的电子传递路径，促进光生电子和空穴的完全分离。本研究拓展了光催化还原技术在有机污染物的降解方面的应用。