随着纳米加工技术的发展,对加工精度的要求日益提高。利用飞秒激光照射纳米小球,可以在待加工基底表面产生局域的近场增强,进而实现超衍射极限的纳米加工。本文对金(Au)纳米小球和聚苯乙烯(PS)纳米小球辅助飞秒激光纳米加工进行了系统研究。主要研究内容和结果如下:在Au纳米小球辅助飞秒激光纳米加工方面。通过时域有限差分法(FDTD)对不同直径Au纳米小球的近场增强进行数值模拟,得到了近场增强效果随小球直径的变化规律。基于模拟结果进行了实验研究,实现了超衍射极限的纳米孔制备,且发现激光偏振态(线偏振和圆偏振)会显著影响纳米孔形状随激光能量密度的变化规律。这是由于在不同能量密度激光辐照下,Au纳米小球近场效应和热效应对纳米孔形成的影响程度不同。进一步在Au纳米小球所在基底表面引入介电层,可以在基底表面产生不同于传统纳米孔的类蝴蝶状及类双环状纳米结构,丰富了纳米结构制备的调控方法。以上研究为硅(Si)基底表面超衍射极限纳米结构激光制备的研究和发展奠定了基础。在PS纳米小球辅助飞秒激光纳米孔加工方面。通过FDTD方法对不同直径PS纳米小球的近场增强进行数值模拟研究,获得了PS纳米小球直径对近场增强效果的影响规律。并通过不同波长和不同偏振的飞秒激光对Si基底表面PS纳米小球进行辐照,实现了对纳米孔形状和尺寸的调控。进一步对PS纳米小球进行阵列排布,实现了Si基底表面阵列纳米孔的制备。此项研究对纳米小球辅助飞秒激光纳米孔加工的工程转化具有一定意义。基于飞秒激光脉冲可诱导基底表面介电环境发生变化的超快物理现象,对双色双脉冲调控基于PS纳米小球近场效应的纳米孔优化制备进行研究。首先数值模拟研究了基底介电参数对PS纳米小球近场增强的影响规律。进一步,使用双色双脉冲飞秒激光对Si基底表面附着的PS纳米小球进行辐照,通过改变时间延时实现了对纳米孔尺寸在180nm-240nm之间的有效优化。