二维MoS2力光电耦合性能调控及器件应用基础研究

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半导体元件的小型化推动了低维纳米材料的迅速发展,二维纳米材料的小尺寸优势引起了科学界与工业界的广泛关注。二维MoS2半导体材料因其优异的光电性能、稳定的结构、制备方法多样以及柔性透明等特点在新一代光电信息技术领域有着巨大的应用潜力。但二维MoS2制备技术与性能的调控仍面临着诸多问题与挑战。本文利用化学气相沉积法(CVD)优化制备了二维MoS2纳米材料,系统研究了力、光、电及其耦合效应对二维MoS2性能的调控作用。利用拉曼光谱仪研究了光对二维MoS2拉曼散射及能带结构的影响;采用原子力显微镜(AFM)研究了二维MoS2的表面电势及垂直方向的电输运性能;通过构筑柔性器件研究了单层MoS2水平方向的电输运性能,并探讨了力光电耦合效应对电输运性能的影响规律和内在机理。论文的主要研究工作包括以下几个方面:采用CVD法通过优化工艺参数制备了单层、双层及少层连续的二维MoS2纳米材料。利用光学显微镜、拉曼光谱、XRD、AFM及XPS等表征手段对样品的形貌和结构进行了表征,并探讨了 MoS2的生长机理。单层及双层三角形MoS2最大尺寸达540μm,为单晶结构。利用激发光的偏振和轨道角动量调控二维MoS2拉曼散射及能带结构。研究了不同晶体取向单层MoS2及不同堆垛模式双层MoS2的E2g1和A1g两拉曼特征峰的位置及强度,建立了拉曼特征峰的强度差及频率差与单层MoS2的晶体取向及双层MoS2的堆垛模式之间的联系。随着激发光线偏振角度的增加,单层MoS2拉曼特征峰的频率差从19.6 cm-1单调减小至16.3 cm-1,而强度差先增大后减小。在激发光自旋与轨道角动量耦合作用下,随着角动量的增加,圆偏振光的旋向使单层MoS2的E2g1和A1g峰的强度发生交替变化。单层MoS2的带隙随着激发光轨道角动量的增加逐渐增加至一定值,而双层MoS2的带隙近似线性增加,且双层MoS2带隙可调控范围较大。采用开尔文探针显微镜(KPFM)技术系统研究了二维MoS2的层数、形貌及衬底对表面电势的影响。由于介电屏蔽效应的增加,随着MoS2厚度的增加,其表面电势逐渐降低。单层MoS2的形貌对其表面电势有一定影响,衬底通过与单层MoS2构成不同的界面改变其表面电势。随着光照强度的增加,Si/Si02衬底上的单层MoS2的表面电势逐渐降低,而Pt衬底上的单层MoS2的表面电势逐渐增加。样品表面电势的变化主要是由于表面吸附、电子转移、光伏效应及局域场的变化引起的。利用导电原子力显微镜(C-AFM)原位研究了二维MoS2垂直方向的电输运性能,探索了力光电耦合作用对二维MoS2垂直方向隧穿电流的影响规律和内在机理。利用Simmons approximation分析可知,低偏压下双层MoS2垂直方向的电输运机制为直接隧穿机制,高偏压下为F-N隧穿机制。随着加载力的增加,隧穿电流先逐渐增加,当力达到一临界值时电流突然下降,后单调增加。由于光伏效应及光热效应光可以调控隧穿电流的大小,并且光照情况下力的临界值改变,从500 nN减小至350 nN。二维MoS2垂直方向隧穿电流的力光电耦合效应归因于隧穿宽度和隧穿势垒高度的变化。通过构筑柔性光电探测器件研究了单层MoS2水平方向的力光电耦合性能。采用三点弯曲法对器件施加应变,研究了应变对不同晶体取向单层MoS2器件性能的调控作用。在单层MoS2“扶手椅”方向当施加1%应变时,压电效应引起两侧肖特基势垒高度发生非对称变化,器件的光电性能明显提高,器件的光暗电流比从28.5提高至1427.6,自驱动电流从20 pA提高至200 pA。增大应变至2.2%时,器件的光暗电流均明显升高,但光暗电流比降低,且不具有自驱动电流,这是由于压阻效应引起单层MoS2禁带宽度降低,MoS2由直接带隙转变为间接带隙所致。对“Z字”方向的单层MoS2器件施加1%的应变时,由于压阻效应引起光暗电流均有一定的提高,但器件的光响应性能变化较小。该研究工作对探索光与物质的相互作用、设计超短沟道光电子器件及力传感器提供了新的途径,对改善二维材料光电性能及开发二维材料力光电耦合器件等光电信息技术具有一定的指导意义。
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