随着环境问题的日益严重以及石化能源的匮乏,开发利用H2、CH4等清洁能源以降低能耗,减少污染,已成为当今刻不容缓的任务,与氢能相比,CH4在近期内被广泛应用的可能性更大。此外,CH4是一种长寿命温室气体,虽然在大气中的含量远低于C02,但其全球增温潜势(GWP)是C02的21倍。因此,合理利用CH4不仅可以缓解能源危机也能够控制温室效应。CH4是天然气(NG)、沼气和垃圾填埋气的主要成分,其常与cO2等杂质共存,伴随存在的CO2不仅降低了CH4的燃烧热值,同时也会严重腐蚀输气管道。实际上,CO2在农产品保鲜、饮料加工以及超临界萃取等领域具有重要应用,是一种重要资源,许多国家在研究把C02作为“潜在碳资源”加以综合利用。因此,分离CH4/CO2二元混合体系是合理有效利用这两者必不可少的环节。CH4/CO2混合气体分离可依靠多种手段,方法多种多样：吸附、膜分离、化学吸收、化学转化以及低温分离。吸附法能耗小、可再生、不产生二次污染,因此越来越受到国内外研究人员研究的重视。吸附剂是吸附分离CO2/CH4气体混合物的关键所在,优良的吸附剂应具有吸附量大、分离因子高、稳定性强、吸附速率快、容易解析脱附、使用寿命长等优点。目前用于CO2/CH4混合气体分离研究的材料几乎涵盖了所有的吸附剂类型,如沸石分子筛、活性炭、介孔氧化硅、硅胶以及新型的MOFs。离子交换、胺基嫁接等改性方法也常常被运用于提升吸附材料的分离性能。本论文的研究重点在于新型吸附剂的设计与合成,所合成的所有材料均需要通过吸附等温曲线来研究材料对这两种气体的吸附以及分离性能,等温线一般采用容量法静态吸附装置测定,吸附平衡是一个较为缓慢的过程,并且普通的静态吸附装置效率低。为了提升效率,缩短实验周期,本论文设计了一台高效率的静态吸附装置,在使用一个压力表条件下可实现多个样品的同时测试,实验效率得以较大提升。本研究目的在于利用吸附剂对两种气体的吸附差异脱除高浓度的二氧化碳,核心在于吸附剂。在开发合成吸附剂之前,常常需要设计出吸附剂所需要具备的性质特征,本论文从材质以及孔结构两个方面对吸附剂进行设计,以吸附剂的分离性能作为判断准则。研究了三种材质以及三种不同孔结构分离性能,最终得出结论：硅铝酸盐质有利于CO2/CH4分离,介孔结构、小比表面积均是有利于CO2/CH4分离的孔结构特征,综合以上两个有利因素,介孔硅铝酸盐分子筛是用于CO2/CH4分离的最佳选择。本论文以不同的合成路线及条件合成两种类型的介孔硅铝酸盐,(1) Al-MCM-41: Al-MCM-41的最佳晶化温度为100℃,二次晶化可成倍提升Al-MC-41的离子交换性能,二次晶化并经过钾离子交换的K-Al-MCM-41b对CO2/CH4的分离性能优于一次晶化样品K-Al-MCM-41a;钾离子对Al-MCM-41的分离性能有较大促进作用；一次、二次晶化并经过钾离子交换的Al-MCM-41分离因子为2-3,均没有达到预期目标。(2)以沸石子单元为前驱物合成介孔硅铝酸盐分子筛：以沸石分子筛子单元为前驱物合成的介孔硅铝酸盐分子筛对CO2/CH4有优良的分离性能,分离因子高达80-1000,是目前较为理想的分离材料。最佳的合成条件为：pH=11,5小时晶化,Si/Al=0.5～3。