氢键型超分子弹性体(Supramolecular Elastomer, SE)是分子(大分子或小分子)间通过功能基团之间的多重氢键作用自组装形成的具有“交联”网络结构的一类新型超分子材料,可表现出与热塑性弹性体类似的性质:在常温下具有橡胶态高弹性;在高温下因氢键解离而失去交联作用,产生塑性流动,既便于加工,亦可重复使用和多次加工。本文首先以含氢硅油为原料,通过与十一烯酸甲酯进行加成,然后水解制备得到羧基封端的改性硅油(羧基硅油)。采用傅里叶红外光谱(FT-IR)及核磁共振氢谱(1H-NMR)等确认其合成过程;用变温红外证实了羧基硅油的端羧基间存在氢键作用;研究了羧基硅油在不同温度和浓度下的粘度特性,提出了相应的羧基硅油粘度模型,试图解释其在溶液中由于分子间氢键作用而具有的特殊自聚集特性。继而利用所合成的单、双和三羧基硅油的混合物先后与二乙烯三胺(DETA)、脲(Urea)反应成功合成了氢键型硅氧烷超分子弹性体(SESi),并与文献中报道的以二聚酸(Dimer Acid, DA)为原料的二聚酸超分子弹性体(SEDA)进行比较。采用FT-IR和1H-NMR对SESi和SEDA的合成过程进行跟踪,确认了其反应机理;并采用DSC、DMA和XRD表征其结构,并结合其力学性能(蠕变、应力松弛、拉伸性能等)的分析,初步建立了其结构―性能关系,发现SESi和SEDA具有典型交联弹性体的特性,永久变形趋于零,且具有良好的自愈合能力。与SEDA相比,SESi中含有更加柔性的甲基硅氧烷结构,故其超分子链更柔顺,根据DMA及DSC测试结果表明,SESi玻璃化温度(Tg=-50℃)相对SEDA(Tg=26℃)下降了超过70℃,这使得SESi在常温甚至低温下都具有良好的高弹性。