【摘 要】
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随着电子器件和电动汽车行业迅速发展,锂离子电池不管在日常电子产品中还是新能源开发推广中都展现了巨大的应用前景。然而现在商业锂电池较低的理论比容量(＜300 m Ah g-1)满足不了社会对高能量密度储能装置的需求。而正负极分别以硫、锂片来构成的锂硫电池理论比容量能够达到1675 m Ah g-1。此外,硫在地表储量高,价格便宜且对环境友好。但是锂硫电池的实际应用面临一系列问题:充放电产物导电性差导
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随着电子器件和电动汽车行业迅速发展,锂离子电池不管在日常电子产品中还是新能源开发推广中都展现了巨大的应用前景。然而现在商业锂电池较低的理论比容量(＜300 m Ah g-1)满足不了社会对高能量密度储能装置的需求。而正负极分别以硫、锂片来构成的锂硫电池理论比容量能够达到1675 m Ah g-1。此外,硫在地表储量高,价格便宜且对环境友好。但是锂硫电池的实际应用面临一系列问题:充放电产物导电性差导致反应动力学缓慢,极化较大,充放电过程中硫的体积膨胀对电极会造成结构破坏;多硫化物的“穿梭效应”导致容量快速衰减。为了解决以上问题,本工作制备了具备优异力学性能和导电性能的连续碳纳米管膜,将其运用于锂硫电池正极和隔膜之间的柔性中间层。此外,利用连续碳纳米管膜和金属硫化物的复合,制备了具有吸附多硫化物功能的中间层,因此提高了锂硫电池的循环稳定性,并且在较高的硫负载和电流密度下各项电化学性能也表现优异。（1）以乙醇为碳源,二茂铁作为催化剂,通过浮动化学气相沉积（FCCVD）法,制备了含有少量铁元素的柔性碳纳米管膜中间层（CNTF）,该中间层致密的碳纳米管网络具有良好的导电性能够弥补硫导电性的不足,同时该中间层对多硫化物也有一定的物理阻碍作用,使锂硫电池表现出较好的电化学性能。（2）利用连续硫代乙酰胺、正钒酸钠和聚乙二醇（PEG）在碳纳米管薄膜上原位生长二硫化钒（VS2@CNTF）作为锂硫电池的功能中间层,该中间层质量密度为1.18 mg/cm~2。VS2@CNTF致密的导电网络状不仅对多硫化物的扩散有很好的阻隔作用,并且碳管膜上的二硫化钒对多硫化物的化学吸附可以进一步提升活性物质的利用率,同时结合碳纳米管的高导电性,共同促进电池的高性能。通过对Li2S6的物理阻碍和化学吸附实验,以及在0.5 C的倍率下对有该中间层的电池进行的原位拉曼测试都验证了VS2@CNTF对穿梭效应都有明显的抑制作用。此外,和不加中间层电池相比,电化学测试结果也显示出在该中间层的作用下,在充放电循环、倍率、和抑制锂枝晶等方面性能获得了明显提升,并且在高负载高倍率的条件下也显示出优异的电化学性能。
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