磁控溅射氧化锌薄膜结构和发光特性的研究

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作为新一代的宽禁带半导体材料,ZnO薄膜可以制成GaN蓝光薄膜的过渡层、表面声波谐振器、透明导电膜以及压电器件等,并且有望替代GaN开发出紫外、绿光、蓝光等多种发光器件。因此研究ZnO薄膜的发光特性具有十分重要的意义,引起了人们的广泛关注。 目前,ZnO薄膜研究的重点之一是高质量ZnO薄膜的制备问题。人们已经探索了多种薄膜合成技术,如激光分子束外延(LMBE)、脉冲激光沉积(PLD)、溶胶-凝胶(sol—gel)和射频磁控溅射等方法,成功地在蓝宝石、玻璃、石英以及硅等衬底上制备出高质量本征以及掺杂ZnO薄膜。与其他衬底材料相比,硅是一种廉价且容易解理的衬底材料同时也是半导体材料生长的常用衬底,因此在单晶硅衬底上生长ZnO薄膜与目前的半导体工艺兼容,有利于光电集成。在各种薄膜合成技术中射频磁控溅射法具有设备简单、成本低、易操作、沉积的薄膜致密度高,沉积时衬底温度低以及与衬底材料之间的附着性好等优点。但是传统的射频磁控溅射装置中靶材和衬底材料对向放置,靶材的刻蚀不均匀,利用率低;同时加大了高能粒子对薄膜的轰击。为解决这些问题,本论文运用本学院现有的对靶磁控溅射镀膜设备制备大量不同沉积条件的半导体透明ZnO导电薄膜,利用本学院的新进的原子力显微镜和荧光光度计对薄膜进行表面形貌和发光测试;并利用材料科学与工程学院的X射线衍射仪进行结构测试。分别系统的研究了不同退火温度及超声处理对薄膜结构及表面形貌和其发光性能的影响;不同氧气分压对薄膜结构及表面形貌和其发光性能的影响;溅射时间、衬底温度、不同缓冲层的溅射时间、射频功率、不同退火时间等制备条件和处理方式对薄膜结构和应力的影响。现将全文所做的主要工作及其结论总结如下: 1.不同溅射时间会影响薄膜的结构。在纯氩气氛下1hour所制备的样品具有较好的C轴方向的择优取向。当通入氧气后所有样品均具有较好的C轴(002)择优取向。同时还发现,随着溅射时间的增加,ZnO(002)衍射峰峰值强度先升高后降低,溅射3小时的样品峰强最强,且具有最小的半高宽度(FWHM),此时薄膜的品化程度最高。 2.对溅射时氩气和氧气压强分别为0.3Pa和0.6Pa时制备的薄膜,尢发光峰存在。随退火温度升高,ZnO(002)衍射峰择优取向明显改善,并在378nm附近出现了一个强的紫外峰,峰值强度随退火温度升高而增加;同时样品均出现一个398nm强的紫峰,其峰值强度亦随退火温度升高而有所增加,但峰位基本不变。但700℃退火的样品经超声处理后在519nm左右出现了很强的绿光带,同时薄膜中出现了ZnO(100)衍射峰。 3.对不同氧气压强下制备的薄膜,当氩气压强为1.2Pa和氧气压强为0.6Pa时ZnO薄膜有最强(002)峰值强度和最小的FWHM,即最佳的C轴择优取向,薄膜成膜状态接近稳定,取向和结晶度都达到一个较好的水平。且均在375nm附近出现了紫外峰,峰值强度随氧气压强升高先增加后降低;并且亦都出现468nm的蓝峰,其峰值强度随氧气压强升高先降低后增加;但两峰峰位都基本不变。 4.所有沉积温度下的ZnO薄膜均呈现高度的C轴取向特征,随着沉积温度的增加,ZnO薄膜的(002)衍射峰强度迅速升高,且其峰位逐渐向高角移动。其半峰宽度的变化规律是随着沉积温度的增加而逐渐减小,在200℃时半峰宽度达到最小,样品结晶度最优;随着衬底温度继续升高,其半峰宽度又有所增加。 5.所有生长在不同缓冲层上的ZnO薄膜都具有C轴垂直于衬底表面的(002)择优取向。只有在裸衬底上生长的ZnO薄膜具有(100)取向,但随着缓冲层的生长,(100)取向随之消失。并且随着缓冲层溅射时间的增加,薄膜(002)衍射峰强度迅速升高;当缓冲层溅射时间为60分钟时,峰强最高,但当其溅射时间为80分钟时,峰强降至最弱。 6.在低功率40W时制备的薄膜没有取向性,结晶质量很差;其他功率条件下制备的ZnO薄膜均为多晶结构。随着射频功率的增加,ZnO薄膜的(002)衍射峰强度逐渐增强,这表明薄膜的C轴择优取向性逐渐变强。在100W下的薄膜峰强最强,薄膜的择优取向性最好;但随着溅射功率的进一步加大至120W,其强度降低,C轴择优取向性反而变差。 7.所有不同退火时间处理后的ZnO薄膜均存在(002)衍射峰,这表明薄膜均为多晶结构,具有C轴择优取向性。随退火时间的增加,FWttM逐渐增宽,(002)择优取向变差,这说明随退火时间的增加,样品的取向性和结晶度都趋于变差。但继续增加退火时间,FWHM迅速减小,样品的取向性和结晶度变优。
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