几种新型传感界面的构建及其对生物分子的电催化研究

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化学修饰电极是当前电化学、电分析化学方面研究的热点,已广泛的应用于分析科学、生命科学、环境科学、材料科学以及神经生理学等许多方面。现有研究表明,构建具有高灵敏度、高选择性的传感界面是新型化学修饰电极和电化学生物传感器研制的关键。本论文构建了三种新型传感界面,并基于此制备相应的新型化学修饰电极,同时将其用于生物分子的电化学催化研究。该研究为构建高灵敏度、高选择性的电化学生物传感界面提供了新思路,对于拓展传感界面在生物分析领域中的应用范围具有一定的科学意义。本论文的研究内容主要包括四部分:1.采用水热法制备了纳米线磷酸镧(nanowires-LaPO4),使用透射电镜(TEM)、X射线能量散射谱(EDS)和扫描电镜(SEM)对nanowires-LaPO4的表面形态及化学组成进行了表征,证明用该合成方法是可行的。构建了电化学传感器nanowires-LaPO4/CPE,通过循环伏安法(CV)和微分脉冲伏安法(DPV)考察了该传感器的电化学性质以及多巴胺(DA)和尿酸(UA)在其上的电化学行为。实验结果表明,nanowires-LaPO4对于DA和UA的选择性测定具有优异的电催化活性和良好的选择性。DA和UA的氧化峰电流与其浓度分别在0.4~11.4μM和2.7~24.8μM范围内呈良好的线性关系,检出限分别为0.13μM和0.9μM。同时,该传感器用于实际样品的检测,结果满意。2.构置了聚铍试剂(poly (beryllon Ⅱ))/nanowires-LaPO4修饰碳糊电极,采用SEM和电化学方法对修饰电极表面形态进行了表征,并考察了DA和UA在该修饰电极上的电催化氧化。研究表明,由于poly (beryllon Ⅱ)和nanowires-LaPO4的协同作用,使得该修饰电极对于DA和UA的氧化产生了很强的电催化活性。DA和UA的氧化峰电流与其浓度分别在0.10~31.60μM、39.38~403.28μM(DA)和0.82~682.94μM(UA)范围内呈良好的线性关系,检出限分别为0.03μM和0.23μM。同时,该修饰电极对于DA和UA的选择性测定具有较高的灵敏度和选择性。此外,该修饰电极对于这些物质的检测显示出高的重现性和稳定性。因此,该方法有望用于DA在实际样品中的测定。3.将聚吡咯-Fe3O4(PPy-Fe3O4)、十二烷基三甲基溴化铵(DTAB)与血红蛋白(Hb)相结合,构置了PPy-Fe3O4/DTAB/Hb/CPE,通过光谱学和电化学法研究了Hb在PPy-Fe3O4/DTAB上的生物兼容性,并通过CV对该生物传感器的热力学、动力学以及催化能力进行了研究。结果表明该传感器对于过氧化氢(H2O2)的还原具有较高的灵敏度(104μA mM1)。H2O2的催化还原峰电流与其浓度在2.5~60μM范围内呈良好的线性关系,检出限为0.8μM。结果表明,PPy-Fe3O4/DTAB是固载生物活性分子的理想材料,它能较好的保持Hb的活性,促进酶与电子之间的电子传递,将其与Hb结合为构置生物传感器提供了一种新途径,并且在H2O2领域里具有潜在的应用价值。
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