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本论文在总结当前介孔材料的研究现状和动向的基础上,开展在介孔氧化物催化材料的合成和应用方面的研究工作。非离子型嵌段共聚物由于其低毒、可生物降解的特点,被广泛用作模板剂合成有序介孔氧化物催化材料。到目前为止,在利用非离子型二嵌段共聚物为模板合成介孔催化材料方面仍鲜有报道。因此,我们选择不同二嵌段共聚物为模板剂作为研究主线,研究合成介孔氧化物催化材料的方法,并进一步考察了所制备介孔催化材料的应用性能。
利用不同的非离子型表面活性剂聚乙烯醚.聚丙烯醚二嵌段共聚物(PEO-PPO)作模板剂,在酸性合成体系中制备出介孔二氧化硅材料,用X射线衍射、氮气吸附、扫描电镜、透射电镜等技术表征分析所制备介孔材料的结构参数。结果发现,合成的二氧化硅的孔径大小由共聚物的PEO和PPO链长度比来控制,可从微孔到介孔尺寸范围调变,孔结构由蠕虫状孔道组成。同时考察了合成条件对产物的影响,结果发现合成产物的孔径大小随阳离子表面活性剂CTAB的添加量的增加而增大。
采用二嵌段共聚物(PEO-PPO)为模板剂制备出了介孔-大孔结构二氧化钛材料,考察了老化温度对产物孔容、孔径、比表面积等结构参数的影响,同时考察共聚物的亲水部分(PEO)和疏水部分(PPO)的大小和比例对产物的孔径大小和孔结构的影响。通过改变不同的合成条件,可控制制备不同孔径大小的介孔。大孔二氧化钛材料。在制备出介孔-大孔二氧化钛材料的基础上,考察了其光催化降解有机染料罗丹明B的催化活性。
TiO2/SiO2光催化材料以钛酸丁酯为钛源,正硅酸乙酯为硅源,采用水热一步合成。表征结果表明在酸性条件下,钛酸丁酯的水解比正硅酸乙酯快,造成TiO2分散在样品的孔道中,随着TiO2含量的增加,产物的比表面积和孔容都有所降低。光催化测试结果表明催化剂的吸附能力和结晶度是影响光催化活性的重要因素。采用该一步合成法制得的TiO2/SiO2中Ti均匀的分散在整个复合氧化物体系中,但是催化反应的活性位点却出现在催化剂的表面,因此有理由相信负载型的硅钛复合氧化物对于Ti物种的利用率将会更高并将最终表现出更好的光催化活性,从而更有可能在工业实际中得到广泛的应用。
在常用的非离子型表面活性剂体系下,通过优化后处理的合成方法制备出较大介孔孔径SBA-15材料,并进一步考察了不同溶液浓度、反应温度及反应时间对SBA-15介孔材料扩孔效果的影响,最终实现对介孔孔径大小的调控。同时通过一步水热合成法制备出不同硅铝比的Al-SBA-15介孔材料,对不同孔径和孔容的样品进行溶菌酶的吸附实验,结果表明Al-SBA-15介孔材料对溶菌酶有很好的吸附性能,从而可利用其进行蛋白质分离。