外负载TiO2-Ce/AC复合体的制备及其光催化性能研究

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本文全面论述了TiO2光催化原理、影响其光催化性能的因素、提高光催化性能的途径、及TiO2光催化剂在环保方面的应用。针对TiO2基光催化剂存在的不足及光催化技术实用化的发展要求,制备出具有很高光催化活性的外负载结构的TiO2-Ce/Csurf复合纳米材料。该方法首先以活性炭为模板,通过超临界流体沉积技术对活性炭载体进行预处理。再以此为双模板,采用溶胶-凝胶法和热处理,实现纳米Ce-TiO2颗粒只在多孔活性炭表面负载,而载体恢复原有空隙微观结构特性。通过扫描电镜、热重-差热、X-射线衍射和紫外漫反射等手段对不同条件下制备样品的化学结构、表面形貌和晶型进行了表征。以亚甲基蓝溶液(MB)为标准模拟污染物,考察实验条件对其降解MB光催化性能影响。另外,采用超临界流体沉淀法制备了TiO2/活性炭(TiO2/AC)复合体,并探讨了超临界流体吸附动力学。  在超临界温度分别为35℃、45℃和55℃下,通过活性炭对乙醇和正丁醇的吸附,发现了活性炭吸附乙醇和正丁醇的最佳吸附时间是300min,最佳吸附温度为45℃;乙醇和正丁醇达到饱和吸附量分别为1109.2 mg·g-1和725 mg·g-1;乙醇和正丁醇平衡质量浓度290.9 mg·L-1和381mg·L-1。活性炭对乙醇的吸附效果比正丁醇的吸附效果要好。  通过超临界预处理和溶胶-凝胶法制备的外负载TiO2-Ce/Csurf复合体,颗粒的平均粒径为25nm左右,比TiO2粉体小。铈离子的掺杂阻碍了TiO2由锐钛矿型向金红石型的转变,使相转变温度升高,并且抑制了TiO2晶粒生长。随着热处理温度的升高,TiO2-Ce/Csurf的光催化性能先增大后降低。600℃下制备的外负载TiO2-Ce/Csurf的催化活性比体负载Ce-TiO2/AC大,这主要归功于其大的比表面积。由于Ce粒子掺杂和AC载体的双协同作用使得TiO2-Ce/Csurf降解亚甲基蓝的光催化活性比TiO2/AC、Ce-TiO2+AC混合体和P25强,并且使用后的催化剂仍具有较强的催化活性。  TiO2-Ce/Csurf降解亚甲基蓝遵循一级动力学规律,当铈离子掺杂量为1.5%,复合体热处理温度为600℃,亚甲基蓝溶液初始浓度为5.5mg/L,催化剂加入量为1.5g/L时,溶液pH值为12,通气速率为30mL/s时,光催化降解亚甲基蓝的效率最高。
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