FeS活化过硫酸盐处理甲基橙模拟废水

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据报道,我国平均每天排放染料废水约300400万吨,其中偶氮染料污染最为严重,它们大都具有色度深、水量大、有机物含量高、难生物降解、水质波动大等特点,如果不加妥善处理,不仅破坏生态环境,还影响人类的身体健康。甲基橙是一种典型的偶氮染料,常规的方法很难破坏其偶氮基官能团。本文采用过硫酸盐高级氧化技术处理甲基橙模拟废水,已知过硫酸根在热、紫外、过渡金属等作用下可快速产生SO4-·和·OH等强氧化性物质,可有效地降解有机污染物,且SO4-·在中性和酸性条件下均能稳定存在,相比fenton反应,该方法拓宽了反应条件。本课题以过硫酸钾为氧化剂,FeS为活化剂,考察了过硫酸钾浓度、FeS浓度及pH三个因素对甲基橙处理效果的影响。实验发现,当pH约为6.5,过硫酸钾浓度为8mmol/L,FeS浓度为0.8g/L,反应80min后,甲基橙的去除率为88.11%。由实验数据知,该反应处理时间较长,且甲基橙去除率不到90%,为了进一步提高甲基橙的去除率,缩短反应时间,本实验通过加入盐酸羟胺、过渡金属离子,有机酸根及抗坏血酸等物质强化FeS活化K2S2O8降解甲基橙,实验发现:(1)羟胺的加入较大的缩短了甲基橙的降解时间,同样的去除率,反应时间缩短了大约1h;当pH约为6.5,K2S2O8浓度为8mmol/L,n(FeS):n(羟胺)=10:10,反应15min时,甲基橙的去除率可达90.46%;(2)根据共沉淀原理,过渡金属Cu2+和Ag+对原体系具有促进作用,当过渡金属离子和FeS摩尔比为10:10时,甲基橙去除效果相对最好,且Cu2+对原体系的强化作用强于Ag+;低浓度的La3+对原体系只有微弱的促进作用;(3)有机酸根离子中低浓度的甲酸根和草酸根对原体系也具有促进作用,而乙酸根抑制了原体系中甲基橙的降解;(4)低浓度的抗坏血酸对原体系也具有促进作用,但效果不明显。综上,羟胺对原体系促进作用最明显,因此,后文均是围绕羟胺强化FeS活化K2S2O8降解甲基橙的实验做研究。随后经正交实验发现,pH在羟胺强化体系中影响较大;FeS经五次循环利用后仍有较好的活性。最后实验从反应动力学、体系中Fe3+含量、反应前后FeS的表征分析、自由基种类的鉴定、反应前后甲基橙最佳吸收波、不同体系的对比、反应后生成的产物等方面对羟胺强化体系进行了机理初步分析,实验发现:(1)从反应动力学、体系中Fe3+含量、反应前后FeS的表征分析、反应前后甲基橙最佳吸收波、不同体系的对比等方面均可以证明,羟胺确实对FeS活化K2S2O8降解甲基橙体系有促进作用,且羟胺的加入促进了体系中Fe3+/Fe2+的循环,进而促进K2S2O8产生自由基,最终加快了甲基橙的降解;(2)从自由基种类鉴定试验及过程分析知,羟胺强化体系中,起主要活性作用的自由基是·OH。
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