随着微电子器件的不断发展，传统的硅基电子器件即将达到物理和尺寸的极限。人们期待出现一种新的替代材料，以投入到将来的逻辑晶体管的应用中。具有纳米尺寸的分子电子学器件被认为是下一代电子器件的理想候选之一，因此它已经引起了国内外越来越多研究人员的广泛关注。分子电子学器件实际上就是一个分子结，它是分子电子电路中的一个基本的建构单元。这种分子结是将一个单分子或者是一个分子组（或是一个分子单层）夹在两个金属电极之间所组成。本论文通过非平衡格林函数结合密度泛函理论的方法对几种单分子结的量子输运属性进行了理论研究。其主要研究内容如下：　　一、设计了一个单分子电子学器件，它是由单个噻吩分子夹在两个一维的金电极之间构成。两种不同的接触界面被研究，一种是将分子通过两端的S基对称地连接到两边的金表面，另一种是非对称结构，将分子的一端通过巯基(-S)连接到金表面，而另一端通过H原子物理吸附到金表面。计算的电流电压曲线显示了奇异的负微分电阻和整流效应，同时还伴随着振荡特性。这些现象在过去他人的理论与实验结果中并未发现。导致上述效应的原因是本文所使用的一维金电极，在电极原胞中，与输运垂直的方向上都加了足够的真空层，切断了分子与分子之间的相互作用。　　二、设计了一个基于单分子磁体的自旋电子学器件。构造了两种磁分子结，一种是使用金电极构造的Au-Fe4-Au器件，首次执行了自旋极化的输运研究，并预言该器件同时具有自旋阀、负微分电阻和自旋过滤效应。同时，也发现连接分子与电极的配位基对自旋极化的输运有着重要的影响。另一种器件是使用当前研究的热门石墨烯为电极，构成Graphene-Fe4-Graphene分子自旋场效应管。那么，为什么要选择石墨烯作电极？过去，以铁磁金属作电极的分子自旋场效应管由于铁磁金属表面易氧化的问题，导致在实际的生产制造中遇到了极大的困难。而用石墨烯作电极则可以有效地避免这一难题，同时，石墨烯在室温下具有很好的稳定性，这为在室温的环境中研究磁分子的自旋极化的输运提供了保障。计算结果表明通过这个磁分子结的自旋极化的输运可以用门电压来调控，是一个典型的分子自旋场效应管。　　三、以上两种单分子器件所采用的中心分子都属于一维体系，现在我们将研究的内容拓展到二维材料。自从2004年石墨烯被发现以来，二维层状结构的材料受到了人们的广泛关注。因为它们的厚度可以缩小到几个纳米甚至更小，同时会伴有一系列新奇的物理、化学等属性。尽管石墨烯一直被认为是未来晶体管的最有竞争力的候选，但是它的零带隙本质限制了它的实际应用潜能。与石墨烯不同，具有类似层状结构的MoS2由于自身固有的半导体属性，在电子器件的实际应用中享有得天独厚的优势。基于此，本文设计了一个MoS2的磁隧道结，它是由单层的MoS2夹在两层Ni(111)表面之间组成的三明治结构。研究了垂直层面的自旋极化的输运属性，结果显示隧道磁阻高达107％。