掺杂的稀土钙钛矿型氧化物的制备及对NO+CO的催化性能

来源 :宁波大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lhq0929
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
稀土钙钛矿型氧化物成本低,其结构利于多元金属离子共存及活性氧传输,对CO、CH氧化性高,但NO催化转化率低。本文建立在前人研究成果上,筛选出掺杂性能较好的系列金属元素,采用柠檬酸溶胶-凝胶法制备系列纳米钙钛矿稀土氧化物La1-x(A A′)x M1-yM′yO3(A=Sr,A′=Ce,M=Mn,Co,Fe;M′=Cu),通过XRD,SEM、BET、XPS、TPD表征,并测试其对NO+CO的催化活性,研究了催化剂组成--结构--性质--活性的构效关系,并揭示其催化机理。本文第三章主要的研究结果表明:A位同时掺杂高价Ce4+和低价Sr2+的Mn基Cu取代钙钛矿复合氧化物催化活性比单取代催化效果好,催化剂的组成是影响催化活性的关键因素。另外,CeO2的储氧功能、钙钛矿型氧化物中电子对Mn3+/Mn4+、Cu+/Cu2+的价态互变、较高的晶格氧/吸附氧的比值均有利于催化活性的提高。本文第四章主要的研究结果表明:A位同时掺杂Sr和Ce,不同B位组成的钙钛矿型复合氧化物La0.8Ce0.1Sr0.1B1-xCuxO3(B=Mn、Fe、Co)对NO和CO的催化转化率的影响规律不同,但对CO和NO的催化效果顺序一致,均为Mn->Co->Fe-,且B位元素(MnCu、CoCu、FeCu)的最佳摩尔比均为0.7:0.3。另外,Mn基钙钛矿催化剂对NO还原生成N2的选择性最强,即LCSM0.7C的选择性催化还原性能(SCR)最强,活性中心Cu2+对NO吸附强于Cu+,反应气NO先经活性中心Cu2+吸附再反应,CO的加入会促进NO还原。本文第五章主要的研究结果表明:A位同时掺杂Sr和Ce,B位不同组合取代的钙钛矿型复合氧化物La0.8Ce0.1Sr0.1BB’Cu0.3O3(B,B’=Mn、Co、Fe)中,LCSMCC综合催化效果最好,150℃时CO转化率已达93.2%,250℃时NO转化率达96.8%,300℃时完全转化,可以和贵金属相媲美。LCSMCC和LCSFMC均在低中温时对CO显示出较高的催化转化活性,而LCSFCC则相对较低,这一结果除了与LCSFCC比表面积小相关外,主要的原因可能是由于LCSFCC中与反应气体接触的活性位数较少所致。再者,LCSMCC中参加催化还原反应的活性位离子种类和数量多,所以还原NO能力更强。Co的掺杂削弱了钙钛矿催化剂LCSMCC中金属与氧的键合,M-O键键能小,氧离子活性高,容易进攻反应物,同时,LCSMCC中化学吸附氧含量多于晶格氧,氧分子易吸附-脱附,从而增强了催化剂对CO的氧化能力。LCSMCC与LCSM0.7C相比,在100200℃之间对NO的催化转化率出现了下降趋势,说明Co的掺杂削弱了低温时LCSMCC对NO→N2的选择性还原。
其他文献
水滑石类化合物因其独特的结构和性质,一直受到了人们的广泛关注。因其层板金属离子的可取代性和层间阴离子的可交换性,衍生出一大类功能材料,在医药、吸附、催化、电化学等领域
厦漳跨海大桥北汊南引桥为海中长引桥,结合桥位处地震烈度高、地质情况复杂等特点对桥梁结构体系、桩基类型、上部结构设计施工方案进行比选。通过比选研究,桥梁选用整体性能
为了进一步深化司法体制改革,完善中国特色社会主义司法制度,我们必须探索不同模式下检察官办案组织责任制,完善检察一体化的监督制约机制,提高检察官的整体素质。因此探索主
主体性是文学批评的应有之义和基本的精神诉求。中国文学批评的主体性建构过程一直举步维艰,在当下的全球化语境和商业化运作机制中甚至身陷危机。文学批评主体性的重建至少要
<正>2018年,轻工外贸企稳态势预计将延续2017年,随着世界经济复苏,国际市场需求持续回暖,轻工外贸企业转型升级初见成效,轻工行业进出口形势逐渐企稳向好。2017年全年,我国轻
目的:为药事管理学课程教学提供建议。方法:从高等院校药事管理课程教学现状分析该课程所面临的问题,从2015版执业药师资格考试大纲对药事管理科目所做修改出发,探讨如何提高
本文分别采用水热法和溶液法,以芳香多元酸和席夫碱为配体,以稀土离子和钛离子为中心原子,合成了一些新型功能配合物,对这些配合物进行系统的结构表征,发现这些配合物具有新颖的结
陶行知是中国近代史上一位伟大的教育思想家。目前,职业教育课程改革正从多方面践行着陶行知的思想。文章从职业教育的课程目标、课程内容、课程实施、课程评价等方面阐述了
长期以来,我国金融领域改革重点一直放在城市,对农村金融发展不够重视,农村金融服务供给没能够很好地满足农村经济社会发展的各项需求,农村和城市金融在资金投入、网点覆盖、
近年来研究者开始探索运用新型的碳材料如各种碳纳米管以及石墨烯作为抗癌药物的载体并在体外和体内实验中获得了良好的结果。当这些新型的碳载体进入到体内后,可能会与体内