掺铈镥铝石榴石膜及硅酸镥/焦硅酸镥陶瓷的制备与性能研究

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掺铈镥铝石榴石因其优异光学性能、高密度和快速衰减等优良特性,在医学成像、高能物理、激光照明、激光显示等领域具有良好的应用前景。掺铈硅酸镥单晶在核医学PET-CT上得到大规模应用,作为PET-CT的核心材料,约占PET-CT成本的30%(单台PET-CT售价2000万RMB左右,平均每人次检查费用8000~10000元)。本文致力于制备掺铈镥铝石榴石膜及硅酸镥/焦硅酸镥陶瓷,并研究其性能。以溶胶和硝酸盐溶液作为前驱体溶液,分别采用超声喷雾热解和浸渍提拉镀膜工艺,在蓝宝石(A12O3)基底上制备出掺铈镥铝石榴石(Lu3Al5012:Ce,简称LuAG:Ce)薄膜。研究退火温度、退火气氛、Ce3+掺杂量等对薄膜物相和光学性能的影响。采用尿素均匀沉淀工艺,在SiO2微球表面沉积制备SiO2@Lu(OH)CO3核-壳结构粉体,经煅烧后得球形硅酸镥(LSO)或焦硅酸镥(LPS)粉体。采用放电等离子烧结(SPS)制备出LSO/LPS陶瓷。研究Lu/Si 比、煅烧温度等对粉体和陶瓷性能的影响。本文得到的主要结论如下:(1)以含Lu3+和Ce3+溶胶为前驱体溶液,采用超声喷雾热解工艺在蓝宝石基底上制备出LuAG:Ce薄膜,随着退火温度的升高,晶粒尺寸增大,发光强度提高。1500℃退火后薄膜由LuAG相构成,X射线衍射未发现杂质相,晶粒尺寸为300~800 nm。碳气氛退火后薄膜的发光强度是空气气氛退火薄膜发光强度的1.58倍。以含Lu3+、Al3+和Ce3+的硝酸盐n(Lu+Ce):n(Al)=3:5组成前驱体溶液,实现了 LuAG:Ce薄膜高浓度掺杂,Ce3+掺杂量为3.0 mol.%时,其发光强度为0.5 mol.%薄膜发光强度的1.5倍。(2)以含Lu3+和Ce3+溶胶为前驱体溶液,采用溶胶浸渍提拉工艺在蓝宝石基底上制备出LuAG:Ce薄膜。提拉层数为8次层,LuAG:Ce薄膜晶粒尺寸为300~800 nm,其发光强度是提拉2层薄膜的2.6倍,在515 nm透过率可达94%。(3)采用尿素均匀沉淀工艺成功制备出核壳结构的SiO2@Lu(OH)CO3球形粉体。随RLu/Si 比值增大,粉体粒径增大,分散性降低。1200℃煅烧后,RLu/si=1.00样品由LSO相构成,基本保持球形形貌。将粉体经放电等离子烧结后,获得硅酸镥和焦硅酸镥陶瓷,相对密度分别高达 99.8%(RLu/Si=2.00)和99.3%(RLu/Si=1.00)。
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