【摘 要】
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镉是一种具有高生物毒性的重金属,其主要通过有色金属冶炼和电镀加工产生的含镉废液污染水资源,进一步进入食物链从而对人体造成危害。镉被人体吸收后,会出现免疫力降低、骨软化和细胞损伤等问题,严重影响人体的生长和发育。镉在水体中性质稳定,去除难度大。因此,水体中重金属镉的高效去除是当今世界重点关注的问题之一。层状双金属氢氧化物(LDHs)作为一种典型的二维层状材料,具有层板金属种类、金属比例以及层间阴离子
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镉是一种具有高生物毒性的重金属,其主要通过有色金属冶炼和电镀加工产生的含镉废液污染水资源,进一步进入食物链从而对人体造成危害。镉被人体吸收后,会出现免疫力降低、骨软化和细胞损伤等问题,严重影响人体的生长和发育。镉在水体中性质稳定,去除难度大。因此,水体中重金属镉的高效去除是当今世界重点关注的问题之一。层状双金属氢氧化物(LDHs)作为一种典型的二维层状材料,具有层板金属种类、金属比例以及层间阴离子种类等多种可调变因素,文献报道LDHs对多种金属离子具有显著的“超稳矿化”效应,因此,LDHs在重金属吸附领域具有良好的应用前景。然而,LDHs的比表面积小,易发生自聚集、自堆叠现象,从而造成大量吸附位点被掩埋,进而限制了LDHs在该领域的进一步实际应用。针对以上问题,本工作采用原位生长策略构筑了两种铝基水滑石功能材料,在重金属镉的吸附实验中表现出较为优异的吸附性能。本文的主要研究内容如下:1、原位生长策略构筑MIL-96(Al)@铝基水滑石功能材料及其对重金属镉的吸附性能研究。以MIL-96(Al)为模板,硝酸镁作为镁源,采用原位生长策略并结合水热法,成功构筑了具有分级结构的MIL-96(Al)@Mg Al-LDH。系统探究了镁盐浓度、碱源浓度和溶剂种类对MIL-96(Al)@Mg Al-LDH形貌及晶型的影响,阐明了MIL-96(Al)@Mg Al-LDH的生长过程。通过XRD、FT-IR、HRTEM、SEM和XPS等表征手段对MIL-96(Al)@Mg Al-LDH的形貌及化学结构进行分析。结果表明,Mg Al-LDHs原位生长在MIL-96(Al)的六边形结构外表面。另外,采用此原位生长策略成功制备了MIL-96(Al)@Ni Al-LDH和MIL-96(Al)@Co Al-LDH,说明该合成方法具有良好的普适性。选取MIL-96(Al)@Mg Al-LDH为代表,系统研究了其对重金属镉的吸附性能。结果表明,MIL-96(Al)@Mg Al-LDH吸附重金属镉的过程符合准一级动力学方程和Langmuir吸附模型。与单一组分的MIL-96(Al)(qm=100.232 mg g?1)、Mg Al-LDH(qm=83.961 mg g?1)相比,MIL-96(Al)@Mg Al-LDH具有更高的最大吸附量(qm=148.947 mg g?1),这得益于Mg Al-LDH层间的CO32?的吸附作用和MIL-96(Al)@Mg Al-LDH独特的分级结构和优异的孔隙率性质。2、磁性核壳结构Fe3O4@Si O2@Mg Al-LDH的构筑及其对重金属镉的吸附性能研究。针对粉体吸附剂尺寸大、回收困难的问题,以磁性Fe3O4为内核,采用原位生长策略并结合双滴法,构筑了具有核壳结构的Fe3O4@Si O2@Mg Al-LDH。Fe3O4@Si O2@Mg Al-LDH的形貌和结构表征结果表明,其为核壳结构,粒径尺寸约为400 nm,具有超顺磁性。在重金属镉的吸附实验中,Fe3O4@Si O2@Mg Al-LDH对重金属镉的吸附过程符合准一级动力学方程和Freundlich吸附模型,Kf值为62.663 mg1-n g?1·L?n。吸附实验完成后,可以通过磁场对吸附产物实现快速分离与回收。最后,通过XPS、FT-IR和XRD等表征提出了吸附机理。
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