【摘 要】
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基于半导体的光催化技术能有效解决资源匮乏和环境污染等问题,由于其可利用廉价易得的太阳能、反应条件温和、绿色环保、环境友好,所以一直备受关注。一般来说,传统的光催化剂大都为金属氧化物或金属硫化物,由于自身的内部结构及特性无法兼顾光能利用和较稳定的光催化活性,如CdS、Bi2MoO6、g-C3N4,电子空穴对易重组,导致光催化性能降低,而构建异质结是解决这些问题的较优选择,故而找到适合的助催化剂构建异
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基于半导体的光催化技术能有效解决资源匮乏和环境污染等问题,由于其可利用廉价易得的太阳能、反应条件温和、绿色环保、环境友好,所以一直备受关注。一般来说,传统的光催化剂大都为金属氧化物或金属硫化物,由于自身的内部结构及特性无法兼顾光能利用和较稳定的光催化活性,如CdS、Bi2MoO6、g-C3N4,电子空穴对易重组,导致光催化性能降低,而构建异质结是解决这些问题的较优选择,故而找到适合的助催化剂构建异质结是光催化技术的关键。二维层状过渡金属碳化物(MXene)由于其高比表面积、较高的电子迁移速率和丰富的表面活性位点而被认为是理想的助催化剂,其中最具代表性的是Ti3C2 MXene,由于典型的片层结构,可显著减少电荷迁移距离,提高电子空穴对的分离效果,有效地提高光催化活性。本文以获得高效稳定的层状复合光催化剂为目的,分别通过原位生长法、静电纺丝法、热膨胀法制备了CdS/Ti3C2、PAN/Bi2MoO6/Ti3C2、g-C3N4/Ti3C2复合材料,并通过实验测试其光电性能及光催化性能。本论文的主要研究内容如下:(1)采用原位生长法成功地合成了CdS/Ti3C2MXene层状复合光催化剂。Ti3C2MXene的掺入使得电子空穴对有效分离,大大提高了CdS在可见光下的光催化产氢效率,其中最佳比例样品CM-0.06层状复合光催化剂的产氢效率达到1295μmolg-1h-1,约为纯CdS的6.7倍。实验结果表明,相比较CdS,少量的Ti3C2MXene即可显著增强复合材料对可见光的吸收CdS/Ti3C2层状复合光催化剂具有更好的可见光响应以及更小的电子转移阻抗,即更多的光生载流子和更快的电子迁移率会使得光催化活性增加。(2)采用静电纺丝法制备了PAN/Bi2MoO6/Ti3C2纤维膜。制备出Bi2MoO6/Ti3C2层状复合光催化剂粉末,选择最佳性能的BT-0.05层状复合光催化剂加入PAN和DMF制备成纤维膜。实验结果表明,PAN/BT(0.2)纤维膜光催化降解四环素效率最高,达到90.3%。它的光催化性能来源于BT-0.05,Ti3C2MXene的掺入,使电子空穴对有效分离,电子更快迁移抑制光生载流子重组。它的稳定性来源于纤维膜,使得在具有高效光催化降解四环素效率的同时,也有较好的循环稳定性。(3)采用热膨胀法直接煅烧多层Ti3C2颗粒和尿素的混合物,合成了2D/2D g-C3N4/Ti3C2层状复合光催化剂。在制备过程中,尿素不仅作为在Ti3C2表面原位生成g-C3N4的原料,还可以在生成g-C3N4的同时产生气体将多层Ti3C2剥离成薄层。所获得的层状复合光催化剂在可见光下表现出优异的光催化降解四环素性能,其中5TC复合光催化剂降解四环素效率达90.1%,比纯g-C3N4的光催化效率显著提高,这归因于2D/2D g-C3N4/Ti3C2异质结的形成,两种片层结构紧密的界面接触,有利于电子在体相间快速的转移,从而提高了光生电荷载流子的有效分离,进而提高光催化活性。图[33]表[6]参[141]
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