基于MoS2纳米片电催化产氢性能优化的探索

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当块体材料缩小尺寸成为纳米材料时,将会展现出一系列新的物理化学性质,同时也将带来大量的潜在应用。近年来,纳米材料在科学研究和工业领域都取得了很大的进展。由于纳米材料的比表面积大,表面原子暴露出许多悬空键,具有不饱和性质,易于其他原子相结合而稳定下来。因此,纳米材料具有很大的化学活性,在析氢反应中具有很大的应用前景。开发用于可持续分解水的低成本、高活性、高稳定的电催化剂非常重要。在众多的备选材料中,二维过渡金属二硫化物,不仅催化活性高、活性位点多、稳定性好而且产氢效率高,是很好的电催化材料。其中MoS2的氢吸附自由能很低,非常适合作为析氢反应的电催化材料。然而MoS2的活性位点都集中在边缘,其活性不稳定且导电性差。为了解决这个问题,已经有很多文献报道过增加它的活性位点的数目以及导电性的方法。其中掺杂就是一种非常有效的方法,P掺杂的MoS2纳米片可以使其层间距增大,有利于氢的吸附和释放,目前少有文献报道。本工作采用低温磷化的方法成功的在碳布上制备了磷掺杂的MoS2纳米片(可直接作为集成电极),并研究了磷掺杂的MoS2纳米片对析氢反应的影响,也详细研究了不同掺杂条件与其电催化性能之间的关系,找到了最佳的磷掺杂MoS2纳米片的条件,提高了它的电催化性能。最重要的是,MoS2纳米片经磷化处理后,不仅保留了初始的纳米片形态,而且电催化性能明显提高。与未掺杂的MoS2纳米片相比,掺杂后的过电位减小到133 mV(电流密度为20mAcnm-2),Tafel斜率减小到67.0 mV dec-1,在一系列掺杂的MoS2纳米片电化学性能中比较优异。研究发现,使用Pt、Au等贵金属及其化合物与MoS2纳米材料之间形成异质结可以增强材料的导电性,提高析氢反应效率。由于金属都是贵金属,不利于大规模的工业化生产。本实验在上一章制备的原MoS2纳米片的基础上,创造性地使用了电子束蒸发在其表面直接沉积了不同密度的Ni颗粒,在Ni颗粒和MoS2纳米片之间形成异质结,以期提高碱性溶液中析氢反应的效率。实验研究了不同Ni颗粒的密度对析氢反应的影响,找到了适合析氢反应的最佳Ni颗粒的密度,与未沉积Ni颗粒MoS2纳米片相比,沉积后的Tafel斜率减小到99 mV/dec,碱性溶液中的析氢反应效率得到了显著地提高。此外,从液态栅极场效应晶体管的研究中发现,栅压不仅可以调控半导体的电导,也可以调控离子的浓度。从理论上来讲,在析氢反应中电荷的转移和氢的吸附也可以通过场效应的方法来进行调控。本项研究工作希望制备基于MoS2纳米片的底栅场效应晶体管,使用场效应来调控MoS2纳米片的吸附动力,提高MoS2纳米片的电化学性能。然而器件制备的工艺还不够成熟,并且材料的稳定性对器件的工艺要求比较高。因此,我们首先使用GaSb纳米线作为沟道材料来制备底栅场效应晶体管,以探索基于MoS2纳米片的底栅场效应晶体管的制备工艺。实验通过材料的转移、光刻、电极沉积、剥离等步骤成功的制备出了单根GaSb纳米线场效应晶体管。在制备工艺上得到了很大的突破,为下一步实现场效应调控MoS2纳米片催化性能奠定了工艺基础。
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