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膜蒸馏(MD)是一种以疏水多孔膜为物理屏障、以膜两侧蒸汽压差为传质推动力的热驱动型膜分离技术,在海水淡化和高盐废水处理与回用等脱盐领域具有良好的应用前景。但膜通量较低、膜易污染和润湿等问题始终限制着膜蒸馏技术的发展与应用。近年来,在提高膜蒸馏膜通量和增强膜耐污染/润湿能力这两个方面已经各自有了较大进展,但当前的研究方案还难以将这两者兼顾,即在膜通量提升和耐污染性增强之间存在一种trade-off效应,这使得当前膜蒸馏膜的综合性能及其应用稳定性仍需进一步增强。因此,研制兼具高通量和耐污染/润湿性的膜蒸馏膜具有重要意义和应用价值。本论文主要是针对如何突破上述trade-off效应,从新型亲/疏水Janus复合膜的构建角度开展了相关研究。1)在商业化聚四氟乙烯(PTFE)疏水微滤膜表面依次通过多巴胺(DA)自聚、银纳米颗粒(AgNPs)原位固定、聚多巴胺(PDA)超薄封装的多级修饰,分别制备了 P-PTFE、Ag/P-PTFE和P/Ag/P-PTFE三种亲/疏水Janus复合膜,并对膜的表面形貌、化学组成等物理化学性质进行了表征。与原始PTFE膜相比,复合膜表面孔径略有下降但依然保持表面多孔特性,表面平均孔径为72-86nm;复合膜表面均呈现空气中亲水、水下疏油特性且带有更强的荷负电性。与P-PTFE膜相比,Ag/P-PTFE膜表面生成了大量均匀分布、粒径为36.8±5.1nm的AgNPs,形成了多级粗糙表面,亲水性和水下疏油性获得显著提升。经过PDA超薄封装,P/Ag/P-PTFE膜的亲水性和水下疏油性未受影响,水接触角和水下油接触角分别为55.7±5.6°和146.4±3.9°,但PDA封装明显增强了 AgNPs的稳定性。(2)采用真空膜蒸馏(VMD)操作模式,对原始PTFE膜和Janus复合膜的脱盐性能进行了测试与比较。70℃下处理3.5wt%的NaCl水溶液时(真空度90kPa),修饰前后膜的脱盐率均保持在99.9%以上;原始PTFE膜的VMD通量为19.8kg m-2h-1,P-PTFE和P/Ag/P-PTFE膜的通量分别显著增加至66.9 kg m-2h-1和84.3kg m-2h-1,增幅分别达到237.0%和324.7%。60℃下连续处理含油盐水乳液(500ppm矿物油,3.5wt%NaCl)时,与原始PTFE膜污染快速且严重以及P-PTFE膜通量逐渐下降相反,P/Ag/P-PTFE膜表现出稳定的脱盐性能,其初始通量为39.14kg m-2h-1,50小时结束运行时的通量为37.65kg m-2h-1,通量下降仅为3.8%,且全过程中保持超过99.9%的稳定脱盐率。由此可见,PDA层在通量增强方面起主导作用,而AgNPs在减轻膜面温差极化以及提升耐油污染性方面也提供了重要贡献,P/Ag/P-PTFE膜的高综合性能应源自上述两方面的协同强化。(3)对亲/疏水Janus复合膜的通量提升机制进行了进一步探讨。通过拉曼光谱测量了受限于膜表面孔内水的状态,发现亲水层内含有大量中间过渡态水(IW)。与自由态水(FW)相比IW的蒸发焓更低,因此推测Janus复合膜的亲水层具有加速水蒸发的功能。然而,亲水层结构对液态水的跨亲水层输送(水补给)和温差极化有重要影响。实验结果显示,亲水层加速水蒸发的效果很容易被水补给不足所抵消。理论分析也表明,亲水层中加速水蒸发和跨亲水层水补给、温差极化加剧之间存在竞争关系。(4)初步研究了碳纳米管(CNTs)的PDA修饰及其在不同溶剂中的分散行为。与AgNPs相比,CNTs不仅同样具有高导热性而且管内具有加速水传输效应,有望进一步提升亲/疏水Janus复合膜的膜蒸馏脱盐性能。针对CNTs团聚严重因而对构建CNTs基亲水层产生负面影响,本论文初步开展了基于PDA修饰的CNTs改性及其在溶剂中的分散性研究。结果显示,PDA可通过物理屏蔽和静电排斥两种效应协同强化CNTs的分散效果;对比改性前后CNTs在水、二甲基乙酰胺和乙醇中的团聚过程可知,95%以上的原始CNTs在超声后静置170分钟内呈现的是小束和团聚形态,而95%以上的改性CNTs(0.5-PDA@CNTs)则呈现出单分散形态,表明PDA改性的CNTs具有优异的分散稳定性。本论文研究表明,在传统疏水多孔膜表面构建结构良好的亲水涂层,能够突破当前在膜通量提升和耐污染性增强之间存在的trade-off效应,获得兼具高通量和耐污染的膜蒸馏膜。本文也针对如何进一步优化亲水层的物理结构和化学性质给出了初步的建议。本论文的研究结果有望为制备新一代高性能膜蒸馏膜提供新的视角和方法。