SBA-15介孔分子筛负载过渡金属催化燃烧脱除乙腈废气的研究

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众所周知,含氰废气是一种含氮挥发性有机化合物,其来源于某些化工厂的废气排放,如丙烯腈厂、有机玻璃厂和炼焦厂等。如果不经处理就将其排放到外界会破坏生态平衡、严重污染环境,并可能引起人畜的中毒死亡。催化燃烧法作为有机废气的有效脱除方法,其起燃所需的温度较低、无二次污染、热量可以回收利用、操作过程简单、运行和维护费用较低,因此采用催化燃烧法处理含氰废气具有明显的优势。介孔分子筛是一种孔径在2-50 nm之间且具有规则孔道分布的新型材料,其中尤其是SBA-15介孔分子筛具有较大比表面积、规整的孔道结构,良好的水热稳定性,因此在催化领域具有很好的应用前景。近年来,将某些过渡金属及其氧化物负载到介孔分子筛孔道中制备高活性催化剂已成为研究的热点。本文针对丙烯腈厂或有机玻璃厂所排放乙腈废气的催化净化,提出一种用过渡金属负载介孔分子筛催化剂脱除含氰废气的方法,采用旋转蒸发法将一定质量分数的过渡金属负载到SBA-15分子筛上,制成负载型SBA-15催化剂,通过XRD、氮物理吸附、H2-TPR和TEM等手段对催化剂进行结构和性能的表征,并将其应用到乙腈催化燃烧的反应体系中考察其催化活性。结果表明,单组份金属(Cr、Co、Cu和Mn)负载催化剂中,以2%的金属负载量为比较标准,Cu/SBA-15具有良好的催化活性和选择性,在空速为20000 h-1、乙腈饱和蒸汽体积百分数1%、氧气体积百分数5%的状况下,乙腈的转化率最高接近100%,氮气产率最高可达80%左右,二氧化碳产率亦可达到100%,其性能优于Cr/SBA-15、Co/SBA-15和Co/SBA-15催化剂。双组分金属负载催化剂中,以2%的Cu负载量为基础,分别添加1%的活性金属Mn、Co和Ag和分别添加4%的骨架金属Zn、Zr和La后,氮气产率有明显的提高,但乙腈转化率和二氧化碳产率会受到不同金属添加的影响而发生变化。其中Cu-Zr/SBA-15在乙腈转化率、氮气产率和二氧化碳产率上较其他催化剂有明显的优势,且各项数值比单一铜负载量为2%的Cu/SBA-15催化剂最高可以提高5%、17%和13%,对乙腈废气达到了理想的脱除效果。
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