【摘 要】
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为进一步提升氨基改性固体吸附剂的稳定性和CO2吸附性能,同时降低其再生能耗和利用成本,本文突破了传统无机材料与有机胺相结合的模式,选用自然粘土矿物作为吸附剂的基体,同时在选用传统有机胺作为氨基来源之外,还选用了氨基酸型离子液体并以此实现多孔固体材料与氨基化合物的结合。通常情况下,与其他多孔固体材料相比,粘土矿物的CO2吸附性能较差,但由于大部分粘土矿物有着良好的孔道结构、极低的利用成本和较高的可利
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为进一步提升氨基改性固体吸附剂的稳定性和CO2吸附性能,同时降低其再生能耗和利用成本,本文突破了传统无机材料与有机胺相结合的模式,选用自然粘土矿物作为吸附剂的基体,同时在选用传统有机胺作为氨基来源之外,还选用了氨基酸型离子液体并以此实现多孔固体材料与氨基化合物的结合。通常情况下,与其他多孔固体材料相比,粘土矿物的CO2吸附性能较差,但由于大部分粘土矿物有着良好的孔道结构、极低的利用成本和较高的可利用性等优点,因而其在CO2捕集过程中有着巨大的应用前景,对其表面进行氨基改性有利于促进粘土矿物与CO2分子之间的相互作用。另一方面,离子液体作为一种环境友好型材料,有着高气体溶解度和优异的稳定性。其结构的强可调控性也为开发新型离子液体材料和改善其CO2捕获性能提供了理论可行性。为了提高离子液体的利用效率,有效降低离子液体的使用成本,本文也将离子液体与自然粘土矿物相结合并将其应用于CO2的吸附过程。本文以水滑石和凹凸棒土两种自然粘土矿物为基体,以两种不同的有机胺（PEI和APS）和一种新型离子液体[P4442]2[IDA]为氨基来源,设计并制备了三种不同的吸附剂并将其应用于CO2的吸附。针对不同的氨基负载量和CO2吸附温度进行了一系列的对比研究。结合TGA、N2吸脱附、XRD、SEM和FT-IR等多种表征手段对吸附剂的物理化学性质及其作用原理进行了探索。系统研究了吸附剂的CO2吸附容量及其循环再生性能。通过对吸附剂的热力学和动力学研究探讨了吸附剂的CO2吸附性能并简单研究了吸附剂的CO2吸附机理。主要取得的研究结果如下:（1）以PEI和锂铝水滑石为原料,采用物理浸渍法制备得到了吸附剂bcHT-PEI-X并将其应用于CO2的吸附。结果表明,当PEI负载量为40%,吸附温度为323K时,吸附剂bcHT-PEI-40%的最大CO2)吸附容量为1.72mmol/g。在7次吸脱附循环之后,该吸附剂的CO2吸附容量衰减了大约10%,循环再生性能较为一般;计算所得吸附剂的再生能耗为63.20kJ/mol。Freundlich等温吸附模型能很好地拟合该吸附剂吸附CO2的等温吸附曲线;吸附过程的等量吸附热为57.49kJ/mol。这一结果表明了物理吸附和化学吸附的同时存在。（2）以APS和凹凸棒土为原料,采用化学接枝法制备得到了吸附剂xAPS-HcAT并将其应用于CO2的吸附。结果表明,当APS负载量为30%,吸附温度为313K时,吸附剂30%APS-HcAT的最大CO2吸附容量为1.81mmol/g。在10次吸脱附循环后,该吸附剂的CO2吸附容量仅有着三个百分点的衰减,表现出了优异的循环再生性能。Freundlich等温吸附模型能很好地拟合该吸附剂吸附CO2的等温吸附曲线;吸附过程的等量吸附热为72.63kJ/mol。这一结果表明了化学吸附在吸附过程中占据着主导地位。（3）以离子液体[P4442]2[IDA]和凹凸棒土为原料,采用物理浸渍法制备得到了吸附剂HcAT-PI-X并将其应用于CO2的吸附。结果表明,当离子液体[P4442]2[IDA]的负载量为30%,吸附温度为303K时,吸附剂HcAT-PI-30%的最大CO2吸附容量为1.53mmol/g,这一数值相比同等质量的纯离子液体捕获CO2的能力提升了三倍之多,体现了离子液体利用效率的显著提升。在10次吸脱附循环后,该吸附剂的CO2吸附容量几乎没有衰减,表现出了优异的循环再生性能,证明了离子液体与载体之间连接方式的稳定性,体现出离子液体[P4442]2[IDA]极弱的挥发特性。Freundlich等温吸附模型能很好地拟合该吸附剂吸附CO2的等温吸附曲线;吸附过程的等量吸附热为80.68kJ/mol。表明化学吸附在该吸附过程中起着决定性的作用。此外,针对本文所研究的三种不同的吸附剂,采用多种不同的动力学模型对其实验数据进行拟合并探讨了其CO2吸附机理。拟合结果表明Avrami动力学模型能很好地拟合三种吸附剂吸附CO2的动态吸附曲线,表明了吸附过程中存在着物理吸附和化学吸附的同时作用,与实验研究所得结果一致。
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