FeOCl/Mt的制备及CWPO降解含品红废水研究

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中国工业发展快速,其中纺织工业一直被认为是我国传统支柱产业之一,由此产生的印染废水具有色度高、毒害大、成分复杂等特点。为寻求高效清洁、绿色经济的废水处理方法,本文在不同条件下制备一系列样品并对其进行筛选,得到活性高、稳定性好的催化剂,再采用催化湿式过氧化氢氧化技术(CWPO)处理废水,并优化相关工艺条件,研究其反应机理。分别采用湿浸渍法和固体熔融法制备氯氧化铁/柱撑蒙脱土(FeOCl/Mt)催化剂,在不同FeOCl负载量、焙烧温度及焙烧时间下制备一系列的样品。通过各种表征技术分析这一系列样品的微观形貌和结构,并将其作为催化剂通过CWPO降解处理品红模拟染料废水。以品红模拟染料废水的COD去除率来评价催化剂催化性能,选出最佳制备条件。结果表明:采用固体熔融法,FeOCl负载量为3%,焙烧温度为220℃,焙烧时间为120min时,催化剂中由FeCl3·6H2O转化成的活性组分FeOCl含量较高、结晶完整,在载体表面均匀分散,催化剂各项结构参数显著增加,比表面积达到175m2·g-1且d001为1.812nm。将制得的3%-FeOCl/Mt(g)-220-120催化剂用于CWPO降解碱性品红模拟染料废水,反应210min后,废水COD去除率为80.2%。催化剂在重复使用六次后对品红模拟染料废水的COD去除率仅下降了18.2%,而总铁含量减少了约9.8%,说明催化剂具有良好的活性及稳定性。将优化制备条件后筛选出的3%-FeOCl/Mt(g)-220-120催化剂通过CWPO反应体系处理100m L初始浓度为200mg·L-1的品红模拟染料废水,经优化后其最佳降解条件为:反应温度60℃,初始p H=5.0,催化剂投加量0.05g,品红/H2O2摩尔比(mmol/mmol)为60,反应210min后,最终废水COD去除率为82.4%。通过活性基团捕获实验,证明HO·是反应中的活性基团。研究了CWPO反应降解有机物的机理。将费米方程(Fermi’s equation)用于模拟催化剂处理碱性品红废水的反应过程。由拟合结果可知Fermi方程吻合度较高,可以获得更可靠的动力学参数。再结合阿伦尼乌斯方程得出该反应的表观活化能Ea=47.49k J/mol。
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