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随着社会经济的快速发展和人口的极度膨胀,长期以来资源的过度开发使自然资源和生态环境综合承载能力逐步接近极限,环境保护和能源问题已成为人类社会共同面临的重大课题,特别是环境问题一直是各国关注的重点。面对频发的自然灾害,屡禁不止的污染事故,环境恶化已然威胁到人类社会的生存。光催化技术因其氧化能力强,对环境不会产生二次污染等诸多优点已成为环境污染物治理领域的研究热点。本文以离子液体作为前驱体、模板剂分别合成AgBr、Ag-AgBr、AgI光催化剂。并对所合成的光催化材料进行XRD、DRS、SEM-EDS、TG-DSC、XPS等一系列表征分析,研究光催化剂的结构、形貌、光学性能、组成元素及光催化材料在可见光照射下的光催化活性,并通过比较AgBr和Ag-AgBr光催化材料研究贵金属纳米粒子所具有的等离子体效应对卤化银光催化材料的促进作用,并对光催化机理进行初步研究。
具体研究内容如下:
1、以溴代1-十六烷基-3-甲基咪唑([C16mim]Br)离子液体和AgNO3为前驱体,蒸馏水为溶剂于不同水热温度下反应制备AgBr光催化剂,分别通过XRD、SEM、DRS、XPS对所得材料进行结构、形貌、光学性质等分析,并在可见光照射下以甲基橙(MO)染料为降解底物,研究不同结构AgBr的光催化活性。结果表明:AgBr光催化剂具有良好的可见光活性,当水热温度为120℃,反应时间为24 h合成得到的AgBr光催化剂30 min内降解率可达到93%以上。且SEM分析结果表明[C16mim]Br离子液体不仅可作为前驱体参与反应,同时还起到很好的控制AgBr尺寸和形貌的模板作用。
2、以乙二醇(Ethylene Glycol,EG)为溶剂,PVP为表面活性剂,使用[C16mim]Br离子液体和AgNO3为前驱体,溶剂热条件下制备Ag-AgBr光催化剂。分别通过XRD、SEM、DRS、XPS等表征手段对合成材料进行结构、形貌、光学性质、元素价态的分析,并在可见光照射下以甲基橙为降解污染物,研究Ag-AgBr等离子体光催化剂的催化活性。XRD分析结果表明,光催化剂中出现单质Ag和AgBr的衍射峰,且随着溶剂热温度的升高,Ag的衍射峰逐渐增强。结合DRS表征可知Ag-AgBr光催化剂在可见光区有明显的吸收峰,拓宽了催化剂吸范围,同时结合XRD表征可以发现,纳米银的含量越多,可见光区的吸收峰越强。光催化活性实验表明,120℃下Ag-AgBr材料具有最高可见光催化性能,10 min内在可见光照射下Ag-AgBr的光催化剂降解率可达到95%以上。5次循环实验后Ag-AgBr催化材料的催化活性保持不变,并对Ag-AgBr的光催化机理进行探讨。
3、以碘代1-丁基-3-甲基咪唑([Bmim]I)离子液体和AgNO3作为前驱体,乙二醇为溶剂, PVP为表面活性剂,溶剂热法合成AgI光催化剂。分别通过XRD、SEM、TG、DRS、XPS等研究方法对制备材料进行晶型结构、表面形貌、光学性质等分析,并在可见光照射下以罗丹明B染料为探针反应研究AgI的光催化活性。常规实验表明合成温度对不同AgI晶相具有重要影响。XRD分析表明,100℃,120℃和140℃所合成的为纯相β-AgI光催化材料,继续升高温度到160℃或180℃所合成的是混相α/β-AgI光催化材料,而当溶剂热温度进一步升高到200℃时,部分Ag+可被还原为Ag0,最终得到Ag0-(α/β)-AgI。且不同AgI晶相对应着不同的的光催化活性,β-AgI光催化剂具有最好的催化活性,光照60 min光催化活性可达到96.6%,同时对其光催化机理进行分析研究。