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超短超强激光与物质相互作用产生了如非序列双电离、高次谐波、库仑爆炸等非线性效应。基于飞秒激光脉冲与原子分子相互作用产生的高次谐波拥有波长短、相干性好、超短脉冲宽度的优质频谱特征,使高次谐波发展成为获得软X射线光源或阿秒脉冲光源的方法之一。分子相对于原子具有更为复杂的结构和更多自由度,使高次谐波的产生过程包含更加丰富的物理信息。高次谐波的产生与光场参量和分子结构等直接相关,谐波的分布可以体现分子轨道参与贡献的程度,这推动了分子高次谐波的研究,同时也预示着其更广泛的应用前景,如获取分子的结构信息、超快分子动力学信息探测和进行分子轨道成像等应用。本论文主要对飞秒激光脉冲准直分子进行理论研究以及对分子高次谐波的产生进行实验研究。本文首先介绍了强激光脉冲准直分子的理论模型,通过求解薛定谔方程分析分子在外场作用下的转动激发和非绝热准直的过程。并模拟了不同场强和不同初始转动温度对分子准直的影响,为后续准直分子的高次谐波实验研究提供了理论基础。实验上介绍了高次谐波产生的实验装置及其原理,包括准直探测系统、飞秒激光系统,并对平场光栅光谱仪及其标定做了详细说明。利用搭建的高次谐波光谱仪系统研究了准直分子高次谐波谱的特征,结果表明谐波的产率随延迟时间的变化与理论模拟准直度的变化趋势符合较好。还研究了CO2分子产生高次谐波的调制反转现象,这种双中心干涉效应能够通过改变驱动激光能量和准直角度分布来调控。除此之外还研究了分子最高占据轨道对高次谐波产生的影响。由于N2分子的最高占据轨道（HOMO）为gs对称,而O2分子的最高占据轨道（HOMO）为gp对称,所以N2和O2分子高次谐波呈现出不同的准直角度依赖,实验结果表明N2分子轴与驱动激光的偏振方向平行时,高次谐波强度最强,随着分子轴偏离激光的偏振方向,谐波的强度开始减弱。而O2分子,当分子轴与激光的偏振方向平行或垂直时,谐波的强度被抑制;当分子轴与激光偏振方向的夹角为40o时,高次谐波强度达到最大。