【摘 要】
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富勒烯C60因其具有独特的球状结构和优异的物理化学性能,在能量存储方面表现出巨大的应用潜力。在C60分子中存在丰富的不饱和键,可以通过官能团化设计制备出各种富勒烯衍生物。丰富的富勒烯结构,不仅可以直接作为储能电极材料,而且可以作为修饰剂用于改善其它材料的电化学性能。本论文以拓展富勒烯材料在钠电池中的应用为出发点,主要围绕设计合成应用于钠电池的功能化富勒烯材料,开展了以下四个方面的工作:（1）针对石
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富勒烯C60因其具有独特的球状结构和优异的物理化学性能,在能量存储方面表现出巨大的应用潜力。在C60分子中存在丰富的不饱和键,可以通过官能团化设计制备出各种富勒烯衍生物。丰富的富勒烯结构,不仅可以直接作为储能电极材料,而且可以作为修饰剂用于改善其它材料的电化学性能。本论文以拓展富勒烯材料在钠电池中的应用为出发点,主要围绕设计合成应用于钠电池的功能化富勒烯材料,开展了以下四个方面的工作:（1）针对石墨相氮化碳（g-CN）材料石墨层间距小和导电性差的问题,以富勒烯作为双功能添加剂,合成了富勒烯修饰的石墨相氮化碳(C60@CN)复合材料。作为钠离子电池负极材料,C60@CN不仅表现出高于纯g-CN材料3.8倍的可逆储钠容量(430.5 m Ah g-1);而且在5 A g-1的电流密度下,5000圈循环后仍保持101.2 m Ah g-1的比容量,表现出优异的倍率性能和循环稳定性。此外,高载量C60@CN电极展现出1.35 m Ah cm-2的面容量。而与Na3V2（PO4）2F3@r GO正极组装的全电池也表现出高的能量密度(359.8 Wh kganode-1/105.1 W kganode-1),具有较大的应用潜力。（2）针对钠金属电池电解液添加剂兼容性差的问题,设计合成了硝化富勒烯(C60（NO2）6)添加剂。C60（NO2）6不仅在醚类和酯类电解液中表现出高的溶解性;而且促进形成富含氮化物和富勒烯的理想固态电解质层（SEI）,诱导钠的均匀沉积,抑制枝晶的生长。Na|Na对称电池在含有C60（NO2）6的酯类和醚类电解液中均表现出低的过电位、高的倍率性能和优异的循环稳定性。相较于空白电解液,Na||Na3V2（PO3）4@C全电池在含有C60（NO2）6的酯类和醚类电解液中也表现出显著增强的循环稳定性。（3）为了进一步增强钠金属电池的倍率性能,设计合成了三氟甲基富勒烯(C60（CF3）6)添加剂。C60（CF3）6不仅增强了钠离子在电解液中的迁移能力,而且促进形成富含Na F的SEI层。在电流密度为2 m A cm-2条件下,含有C60（CF3）6的Na||Cu电池循环超过250圈,平均库伦效率高达99.9%;在沉积/剥离容量达到10 m Ah cm-2时,仍可循环超过180圈。同时,含有C60（CF3）6的Na|Na对称电池在10 m A cm-2下可稳定循环超过600圈。而含有C60（CF3）6的Na||Na3V2（PO3）4@C全电池在20C(～3 m A cm-2)下循环2000圈后容量保持率仍高达84%。（4）在前两章工作的基础上,利用合成的溴化富勒烯作为界面修饰剂,增强了钠金属负极的界面稳定性。溴化富勒烯与金属钠反应在其表面形成了富含Na Br的无机/有机杂化界面保护层。该保护层表现出高的钠离子传输性,有效抑制了界面处副反应的发生,诱导钠的均匀沉积,进而提升钠金属负极循环性能2.3倍。同时,与Na3V2（PO4）3@C正极组装的全电池具有高的库伦效率（～100%）,表现出高度可逆的钠沉积/剥离。
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