【摘 要】
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本文以生物基月桂烯为原料,合成了环氧月桂烯（My-EPO）、单羟基月桂烯（My-OH）、吡啶/羟基月桂烯（My-Py）和呋喃/羟基月桂烯（My-Fu）,通过配位-插入聚合法将官能化单体与传统二烯烃单体（异戊二烯、丁二烯）共聚合,对聚合产物结构及物理与机械力学性能进行了分析。在此基础上,研究了双官能团功能化的聚异戊二烯在重复塑型、自修复及形状记忆弹性体的应用。主要研究内容如下:1.基于合成的-NH-
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本文以生物基月桂烯为原料,合成了环氧月桂烯（My-EPO）、单羟基月桂烯（My-OH）、吡啶/羟基月桂烯（My-Py）和呋喃/羟基月桂烯（My-Fu）,通过配位-插入聚合法将官能化单体与传统二烯烃单体（异戊二烯、丁二烯）共聚合,对聚合产物结构及物理与机械力学性能进行了分析。在此基础上,研究了双官能团功能化的聚异戊二烯在重复塑型、自修复及形状记忆弹性体的应用。主要研究内容如下:1.基于合成的-NH-P=O型钴配合物,采用Co/Al Et2Cl催化体系将异戊二烯与My-OH共聚,聚合物产率为68.9 wt-%-99.9 wt-%,共聚单体插入量可从4.4 mol-%调节至31.5 mol-%,分子量在13.1-15.2 k Da范围内。羟基官能化聚异戊二烯通过FT-IR红外光谱、~1H/13C核磁共振来表征,AFM测试观察了聚合物微观形貌,共聚物中羟基的存在改善了亲水性能,同时玻璃化转变温度随着羟基插入量的增加相应提升。与同催化条件聚异戊二烯相比,高达30 wt-%的Si O2可以均匀分散在4.4mol-%羟基官能化的聚异戊二烯共聚物中。通过“氢键”改善的填料-聚合物界面相互作用不仅有效提高了拉伸强度（9.6±0.2 MPa）,而且相对于原始聚异戊二烯/Si O2硫化橡胶,具有超过885.3±2.0%的断裂伸长率。DMA测试发现羟基官能化的共聚物损耗因子减小,样品弹性得到明显改善。2.用Nd（vers）3/AliBu3/Al Et2Cl催化体系将My-OH与丁二烯、异戊二烯进行配位-插入共聚合,合成了高cis-1,4结构的极性共聚物:极性聚丁二烯（97.6-99.5 mol-%cis-1,4含量,极性基团插入量2.5-14.2 mol-%）,极性聚异戊二烯（88.5-96.2 mol-%cis-1,4含量,极性基团插入量6.9-16.9 mol-%）。通过~1H NMR和AFM对极性共聚物进行了结构表征,性能测试发现羟基的存在不会明显改变热稳定性,并且提高了共聚物的玻璃化转变温度,相比于Co系催化剂合成的极性聚异戊二烯,含有高cis-1,4结构的聚丁二烯和聚异戊二烯表现出更低的玻璃化转变温度,同时聚合物亲水性得到了改善。3.采用Co PN~3-By/Al Et2Cl催化体系将异戊二烯和My-Py以及My-Fu配位-插入共聚直接获得双官能团功能化聚异戊二烯,并能有效控制双官能团的引入（1.2～13.4mol-%）。通过性能测试发现共聚物的断裂强度与伸长率得到了明显提升,证明了呋喃、吡啶和氢键形成了增强的聚合物分子链之间的极性与相互作用。通过D-A反应,以呋喃基团为反应位点与双马来酰亚胺反应,合成了含有氢键相互作用（牺牲键）与可逆共价交联双重网络结构的功能化异戊橡胶,具有重复塑型、自修复和形状记忆的功能性,实现了传统聚二烯烃橡胶的智能化。
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