【摘 要】
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随着大功率、紧凑型电子器件以及能源系统的迅速发展,电容器小型化及轻量化的需求日益迫切,因此研制高储能密度的电介质具有重要意义。在众多聚合物中,聚偏氟乙烯基铁电材料由于高介电常数以及优良的加工性被认为是制备高储能密度电容器的理想材料。然而,其高固有损耗以及低击穿强度限制了储能密度的进一步提高。为解决这一问题,本文通过设计纳米材料以及聚合物基体的微观结构,并利用全有机复合或原位合成技术解决了传统纳米复
【基金项目】
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国家自然科学基金“复合绝缘子芯棒高导热纳米改性及老化机理研究”；
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随着大功率、紧凑型电子器件以及能源系统的迅速发展,电容器小型化及轻量化的需求日益迫切,因此研制高储能密度的电介质具有重要意义。在众多聚合物中,聚偏氟乙烯基铁电材料由于高介电常数以及优良的加工性被认为是制备高储能密度电容器的理想材料。然而,其高固有损耗以及低击穿强度限制了储能密度的进一步提高。为解决这一问题,本文通过设计纳米材料以及聚合物基体的微观结构,并利用全有机复合或原位合成技术解决了传统纳米复合材料中的分散性问题,研发了具有高储能密度以及高充放电效率的新型电介质材料。针对纳米复合材料中纳米填料的分散性以及高介电损耗问题,在钛酸钡纳米颗粒外先后包覆了二氧化硅以及聚多巴胺壳层,将其与聚（偏氟乙烯-co-六氟乙烯）（P（VDF-HFP））混合制备高介电纳米复合材料。结合实验和仿真结果,揭示二氧化硅和聚多巴胺壳层对聚合物储能性能影响的作用机制,并阐明核-双壳结构纳米结构的合理性:在钛酸钡表面包覆二氧化硅壳层可显著降低复合材料的介电损耗和泄漏电流,聚多巴胺壳层可增强纳米填料与聚合物基体间的相容性从而改善纳米填料的分散。进一步探索复合电介质的拓扑结构设计,将中间层设计为含有上述纳米颗粒的聚偏氟乙烯（PVDF）纳米复合材料,上下两层为纯PVDF材料。三明治结构和核-双壳结构纳米粒子有效抑制了复合材料的介电损耗,结合仿真模拟揭示了不同介电常数聚合物层之间的界面可有效抑制载流子的迁移,是复合材料击穿强度提高的主要原因。在中间层仅1 wt%的填充量下,复合材料实现了高放电能量密度（15.4 J/cm~3）和高充放电效率（64%）。不同于传统三明治结构,采用原位合成方法在两片纯P（VDF-HFP）薄膜间生成一层纳米级厚度的超小型金属颗粒阵列。利用超小型金属颗粒独特的库伦阻塞效应,在超低的金属颗粒负载量下（＜0.1 vol%）,显著抑制复合材料在高电场下的泄漏电流密度,从而大幅提升复合材料的击穿强度（最高可达742 MV/m）和充放电效率（高达76%）。结合实验及电树枝模拟,分析了复合材料中载流子的动态传输过程,阐明了超小型金属颗粒阵列库伦阻塞效应对电介质储能性能的影响机理。为简化工艺流程且避免填料分散性的问题,创新性地结合具有多羟基结构的葡萄糖有机小分子与铁电聚合物（P（VDF-HFP））,设计了一种具有氢键交联网络的全有机复合材料。结合实验和量子化学计算,揭示氢键对铁电聚合物的结晶度及分子结构的影响,并阐明了氢键对载流子传输过程的作用机制。在添加量为5 wt%的复合材料中获得了37.7 J/cm~3的超高放电能量密度和71.2%的高充放电效率,远超过目前已报道的所有铁电聚合物纳米复合材料的储能密度。
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