【摘 要】
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近年来,电解水析氢（Hydrogen evolution reaction,HER）、析氧（Oxygen evolution reaction,OER）作为一种新型绿色催化反应,被广泛应用于能源的获取与储存等方面。Pt和RuO2作为电解水的商业催化剂,由于储量有限以及价格昂贵限制了其广泛应用。因此寻找一种高催化活性且价格低廉的催化剂是非常必要的。本文中我们通过碳载体复合、表面修饰、形貌调控等手段对
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近年来,电解水析氢（Hydrogen evolution reaction,HER）、析氧（Oxygen evolution reaction,OER）作为一种新型绿色催化反应,被广泛应用于能源的获取与储存等方面。Pt和RuO2作为电解水的商业催化剂,由于储量有限以及价格昂贵限制了其广泛应用。因此寻找一种高催化活性且价格低廉的催化剂是非常必要的。本文中我们通过碳载体复合、表面修饰、形貌调控等手段对二维过渡金属氧化物进行改性,制备了 Ru/MoO2/CNTs和Ru/RuO2/WO3/CC两种高催化活性以及高比表面积的电催化剂。通过粉末X射线衍射、X射线光电子能谱、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、热重分析仪以及拉曼光谱等对所制备的催化剂进行表征。在碱性电解液中,对所制备电催化剂的催化性能进行对比研究,并结合表征结果对其电催化机理进行深入探讨。具体内容如下:1.首先,利用退火处理生成网状碳纳米管,随后,在碳管（Carbon nanotubes,CNTs）中加入钼源和硫源,利用水热法得到碳管支撑的二硫化钼片。将RuO2原位生长在上述MoS2纳米片上,最后通过退火处理制备得到Ru/MoO2/CNTs复合电催化剂。电镜结果显示尺寸相对均匀的Ru纳米颗粒成功负载在由碳管支撑的MoO2片上。通过对电催化剂的性能研究表明,在加入碳管支撑载体后,复合电催化剂活性得到显著提升。在10mA cm-2的电流密度下,仅显示16 mV的过电位,在100 mA cm-2的电流密度下,其过电位为171 mV,优异于Pt/C电催化剂。此外,此催化剂在经过5000圈循环后无明显衰退,表示其有很强的稳定性。由此证明Ru/MoO2/CNTs杂化催化剂具有良好的HER催化活性。最后对Ru/MoO2/CNTs电催化产氢的动力学和机理进行了深入探究。2.首先,利用水热法合成一种负载在碳布（Corbon cloth,CC）上的WS2片,利用固相氧化还原反应法制备出具有分级微纳结构的Ru/RuO2/WO3/CC（RRWC）复合材料,并将其用作HER的电催化剂。简言之,依次通过在碳布上负载WS2纳米片和RuO2纳米颗粒得到片状ROWC前驱体,并通过在Ar气氛下退火转化为RRWC杂化物。在450℃下退火的RRWC样品（RRWC-450）具有最佳的性能,在1 M KOH中,电流密度为10 mA cm-2时,析氢反应表现出31 mV的低过电位,析氧反应表现出261 mV的过电位,且其在HER和OER的i-t测试中分别反应了 24 h和16 h后无明显衰减。同时,全解水测试中,RRWC-450催化剂展示了优异的全解水电位和超强的稳定性。
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