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沸石分子筛是一类具有规则孔道结构的多孔材料，在石油裂解催化、吸附分离等领域具有广泛的应用。经典的沸石分子筛结构是由硅、磷、铝为中心原子的TO4四面体经氧原子连接而成。截至目前，被国际分子筛协会收录的独立沸石拓扑结构已达218种。然而，这些结构远不能满足工业生产的需求。由于沸石材料的形成受许多复杂条件的影响，人们至今对其生成机理还没有明确的认识，这就使新颖沸石材料的开发变得极具挑战性。沸石材料的结构设计，即利用计算机方法搭建理论上合理的沸石骨架模型，为沸石材料的开发提供了一种新颖的思路。随着近20多年来计算机模拟技术的发展，沸石材料的结构设计有了很大的进展。人们通过各种计算机方法，预测了大量的假想沸石结构，并在此基础上建立了许多假想结构数据库。这些假想沸石结构为后来沸石材料的合成提供了靶向目标。例如，1988年Newsam利用模拟退火方法预测出当时尚未被发现的BEC结构，这个结构在2001年被Corma小组成功合成出来，并命名为ITQ-17；Treacy等人利用对称键连搜索方法设计出假想结构191419370和191419854，这两个结构在几年后被Corma小组相继合成出来，并分别命名为ITQ-33和ITQ-44。除了为新型沸石材料的开发提供靶向目标，计算机结构设计还可以用于解析沸石材料的晶体结构。例如，Lawton等人通过搭建假想结构模型解析了第一个含有3元环的硅铝沸石结构ZSM-18；Grosse-Kunstleve等将粉末衍射数据和化学信息引入到结构解析程序FOCUS中解析了VPI-9、VPI-10等沸石结构。尽管已取得了显著进展，沸石材料的结构设计仍面临着许多亟待解决的难题。目前的结构设计方法在合理结构的产生效率方面仍不尽如人意。例如，产生的骨架结构存在扭曲或产生的骨架结构过于致密，因而无法实际应用等。出现这些问题的主要原因是现有结构设计方法无法均衡地搜索复杂的构象空间，导致大量不合理结构的产生。针对这一问题，我们提出控制原子的Wyckoff位置进行沸石结构设计的方法。这种结构设计方法能够更加0均衡的搜索构象空间，进而产生出更多合理的沸石骨架结构。硕士期间的工作包括：1.在Cmcm空间群下，我们从已知的沸石结构AET出发，确定结构设计的晶胞参数与Wyckoff位置。我们采用Monte Carlo平行回火方法调整独立T原子在晶胞中的位置，与此同时调整T原子之间的相互距离，使其形成合理的沸石骨架结构。在此基础上，我们在邻近的T原子之间加入O原子，并进行更高精度的分子力学优化，最终得到一系列不同于AET结构的全新的沸石骨架模型。2.在Cmcm空间群下，基于已知结构AET的晶胞参数，我们假定所有的骨架T原子都位于一般的Wyckoff位置。我们采用Monte Carlo平行回火方法调整独立T原子在晶胞中的位置，并调整T原子之间的相互距离，设计出一系列新颖的假想沸石结构。之后，我们在邻近的骨架原子之间加入O原子，并采用更高精度的分子力学的方法对结构进行进一步的优化。3.从已知的沸石结构DON、CDO、AFO、AHT、ATS、AEN、AWO出发，我们确定了结构设计的晶胞参数与骨架原子的Wyckoff位置。通过Monte Carlo平行回火方法调整骨架T原子坐标，使之形成合理的骨架结构。在此基础上，我们在邻近的骨架T原子之间加入O原子，并采用更高精度的分子力学方法对结构进行进一步的优化。4.经过对所有已知沸石结构统计，我们发现大部分结构的骨架密度均位于某一特定范围内。根据已知结构AET的晶胞参数，我们可以计算出在这个晶胞内所允许的骨架原子总数的范围。在此基础上，我们采用平行回火Monte Carlo方法，可以筛选出一系列全新的Wyckoff位置组合，从而设计出大量新颖的沸石骨架结构。采用以上控制Wyckoff位置的方法，我们成功设计出417个新颖且合理的假想沸石结构。通过与其他结构设计方法在相同的条件下的对比，我们发现控制Wyckoff位置的设计结构方法可以更加均衡的搜索构象空间，从而大大提高了结构设计的效率，产生出更多合理的沸石结构。