【摘 要】
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具有刺激性响应性的嵌段聚合物,由于其在药物运输系统和纳米反应器等领域具有的潜在应用而备受人们的关注。利用各种刺激条件,如温度、p H、光等可以有效地诱导聚合物纳米胶束发生形貌转变,使其能够用于不同的应用条件。但是,受限于刺激反应的灵敏性和较难实现可控的胶束融合及解散,使得纳米粒子的形貌转变过程很难控制。因此如何控制刺激响应性嵌段聚合物的形貌转变,已成为研究学者的聚焦点。本文利用生物可降解的纤维素为
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具有刺激性响应性的嵌段聚合物,由于其在药物运输系统和纳米反应器等领域具有的潜在应用而备受人们的关注。利用各种刺激条件,如温度、p H、光等可以有效地诱导聚合物纳米胶束发生形貌转变,使其能够用于不同的应用条件。但是,受限于刺激反应的灵敏性和较难实现可控的胶束融合及解散,使得纳米粒子的形貌转变过程很难控制。因此如何控制刺激响应性嵌段聚合物的形貌转变,已成为研究学者的聚焦点。本文利用生物可降解的纤维素为主链,合成了核酸碱基功能化的纤维素基纳米胶束。通过加入互补共聚物来调控纤维素基纳米胶束的表面性质,同时利用“接枝到”的方法制备具备特定功能性纳米粒子。利用核磁共振波谱仪（NMR）、凝胶色谱（GPC）、动态光散射（DLS）、透射电镜（TEM）、紫外可见光谱（UV-vis）等表征方法,系统研究了核酸碱基功能化的纤维素基聚合物的单体和聚合物合成,纳米胶束的表面形貌、粒径大小以及互补共聚物诱导纤维素基纳米胶束形貌转变的机理等。现得出以下结论:（1）核酸碱基嵌段共聚物的制备与表征:首先以核酸碱基腺嘌呤和胸腺嘧啶为原料,通过化学改性得到丙烯酸酯类和丙烯酰胺类腺嘌呤及胸腺嘧啶单体（AAc、TAc、AAm、TAm）,然后通过可逆加成断裂链转移逐步聚合（RAFT）,制备了一系列两嵌段共聚物（PNAm-b-PTAc、PNAm-b-PAAc、PNAm-b-PTAm、PNAm-b-PAAm）,分析结果发现:嵌段共聚物的相对重均分子质量为15.6-17.3 k Da,相对分散度均小于1.20,符合活性聚合特征。（2）纤维素基两亲性聚合物的制备与自组装:首先用2-溴异丁酰溴部分取代纤维素上的羟基,然后利用单电子转移活性自由基聚合（SET-LRP）得到纤维素基嵌段聚合物Cellulose-g-PAAc20-b-PDMA25。通过溶剂交换的方法制备得到纤维素基纳米胶束MA。分析结果发现:Cellulose-Br相对数均分子质量为88.8 k Da,相对分散度为2.82;Cellulose-g-PAAc20和Cellulose-g-PAAc20-b-PDMA25的核磁氢谱及红外光谱中均出现了单体的特征峰;同时,DLS分析表明,MA纳米胶束的粒径为77 nm左右。（3）互补氢键诱导纤维素基纳米胶束形貌转变的机理研究:将不同摩尔当量的含互补核酸碱基共聚物PNAm-b-PTAc胶束PT加到MA中。分析结果发现:当T:A小于1.0时,随着T:A不断加大,PT-MA胶束粒径会逐渐增大,从77增长到89 nm;当T:A=1.0时,PT-MA胶束会从球形转变为蠕虫状。并且进一步增大PT胶束的比例并不会诱导MA胶束解散。同时,含非互补核酸碱基共聚物不会改变MA的微观形貌。在此基础上,利用互补氢键作用将含胸腺嘧啶基团的功能性共聚物(PMEC95-b-PTAc20和PNIPAM90-b-PTAc20)接枝到MA上。分析结果发现:这种方法可以高效制备形貌相同,表面电位不同的纳米粒子。通过控制温度,可以实现具有温敏性PNIPAM链的胶束在蠕虫和球形之间的可逆形貌转变。
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