有机-无机杂化钙钛矿材料由于具有吸收光谱范围宽、电子/空穴迁移率高、载流子扩散距离长等独特的光电性质，而被作为活性层应用于太阳能电池领域，目前其光电转换效率已达到25.2%。然而，钙钛矿薄膜固有的不稳定性制约着太阳能电池的进一步发展，这与钙钛矿晶体的结晶过程与形貌紧密相关，从而影响器件的电荷分离和提取效率、复合过程以及电荷载流子迁移率等光电性质。提高钙钛矿薄膜结晶度、增大晶粒尺寸、减少晶界成为制备高效稳定太阳能电池的有效途径之一。
　　本文通过一步快速结晶法制备了CsMAFA三元阳离子钙钛矿薄膜，并将其作为活性层制备了结构为FTO/compactTiO2/mesoporousTiO2/perovskite/Spiro-OMeTAD/Au的太阳能电池，研究了介孔TiO2前驱体溶液浓度对介孔层形貌的影响，并制备了TiO2介孔层。探究了钙钛矿前驱体溶液浓度以及氯苯反溶剂滴加时间等因素对钙钛矿形貌、光物理性质以及太阳能电池器件性能的影响，确定了钙钛矿太阳能电池的最佳制备条件。同时，利用苯乙胺碘盐作为钙钛矿界面修饰分子，可以有效钝化钙钛矿薄膜表面缺陷，提高了电池器件中载流子传输效率，其光电转换效率达到20.11%。
　　通过在钙钛矿前驱体溶液中引入苯乙腈(PA)和2-萘乙腈(2-NA)，研究了作为晶体生长调控剂的PA和2-NA分子结构中n电子和π电子与Pb2+的配位效应对FA0.80MA0.15Cs0.05Pb(I0.85Br0.15)3钙钛矿晶体成核和生长的影响，以及钝化表面缺陷及晶界，提高电池光电转换效率的影响。利用红外吸收光谱、X射线衍射和扫描电子显微镜，系统研究了前驱体溶液中调控剂与Pb2+的相互作用，及其对钙钛矿晶体尺寸与形貌的影响。证明了苯腈衍生物中腈基中N原子的n电子可与Pb2+形成配位键，同时芳环上的π电子也能与Pb2+形成阳离子-π作用，这一共同作用有效地减缓了钙钛矿的结晶速率，促进晶粒充分生长并减少晶界，钙钛矿薄膜中的粒径可生长至700nm。利用紫外-可见吸收光谱、稳态荧光光谱和瞬态荧光光谱，证实了制备的晶体薄膜更加致密有利于更多的激子分离为载流子。基于PA优化的高结晶度钙钛矿薄膜作为活性层，构建了介孔结构的太阳能电池，其最高光电转换效率为21.10%。在室温相对湿度40±5%暗态条件下，放置60天后仍保持初始效率的91.2%，器件具有优异的稳定性。