钡掺杂铋铜硒氧薄膜的光诱导横向热电效应及其调控研究

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光诱导横向热电(LITT)效应是一种特殊的光热电现象,在新型非制冷宽波段光探测器领域具有重要应用前景。LITT效应源于材料Seebeck系数各向异性,通常只能在具有倾斜结构的薄膜等样品中观测的到,其输出开路电压大小和样品吸收光辐射后在上下表面产生的温差△Tz及样品Seebeck系数各向异性值△S成正比。本论文以新型层状硫属化合物热电材料BiCuSeO为研究对象,利用脉冲激光沉积(Pulsed Laser Deposition简称PLD)技术在单晶衬底上制备了c轴倾斜生长的薄膜样品,研究了钡元素掺杂、碳基光吸收层,金属纳米颗粒涂覆及复合对薄膜LITT效应的影响规律与机制,其目标是通过调控BiCuSeO薄膜的热电输运参量及增大薄膜表面对入射光的吸收来优化薄膜光-热-电转换效率,获得高的输出开路电压幅值,为研制基于热效应设计的新一代高灵敏宽波段光探测器提供指导。论文主要研究内容和结论:1、制备了Bi1-xBaxCuSeO(x=0、0.03、0.06、0.09)薄膜,研究了钡掺杂对薄膜LITT效应的影响规律和机制。随着钡掺杂量的增加,LITT效应输出开路电压幅值呈现先增大后减小趋势,当掺杂量x=0.06时,样品的输出电压灵敏度达到最优值,约为4.79V/mJ。灵敏度的优化主要源于以下两方面:1)随着钡掺杂量的增加,薄膜电阻率降低,对光的吸收能力增强,导致光照在薄膜上下表面形成的温差△Tz增大;2)载流子浓度增加使薄膜Seebeck系数的各向异性值△S增大。过量掺杂(x=0.09)时,薄膜晶体质量和倾斜晶向恶化,LITT特性变差。2、在Bi0.94Ba0.06CuSeO薄膜表面涂覆一层石墨和石墨烯,分别研究了两种光吸收层对薄膜LITT效应的影响:1)石墨光吸收层可提高薄膜光热转化效率,并避免光源对薄膜直接加热,因此可以增大连续光照时的LITT输出电压幅值;但对于脉冲光源,因热弛豫时间过长导致薄膜内热流密度减小,导致LITT输出电压幅值降低、响应时间延长。2)石墨烯光吸收层对薄膜吸光能力改善较小,涂覆后薄膜LITT效应没有明显优化。3、研究了Au/Ag金属纳米颗粒对薄膜LITT效应的影响规律。1)在Bi0.94Ba0.06CuSeO薄膜表面旋涂了Ag纳米颗粒,在450nm处有明显的“等离激元”峰。308nm脉冲激光和450nm连续光源辐照时,薄膜LITT输出电压灵敏度均有明显改善;2)制备了Bi0.94Ba0.06CuSeO/Au纳米复合薄膜,其中Au纳米颗粒以“插层”形式复合到薄膜基体当中。实验发现,在Bi0.94Ba0.06CuSeO薄膜中复合Au纳米颗粒可以有效调控薄膜的电阻率、热导率和Seebeck系数各项异性值△S,从而优化了LITT效应输出电压灵敏度和响应度。
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