作为放射性废水中主要的污染元素之一,铀具有持久放射性和化学毒性,易随环境迁移、扩散,造成水体和土壤污染,并由呼吸和食入等多种途径进入人体,影响人类健康。因此,如何安全、高效、低成本处理含铀放射性废水是未来核能可持续发展亟待解决的难题。采用光催化还原法,既可利用激发的光电子将可溶的正六价铀（U（VI））还原为难溶的正四价铀（U（IV））,提高对非还原性干扰离子的选择性,又可利用光空穴氧化水产生的羟基自由基来降解废液中的有机物,降低共存有机物对吸附位点的消耗,是高效富集分离放射性废水中铀的有效手段。在光催化还原铀的过程中,铀首先受到半导体表面的限域和捕获再被光电子还原,因此,半导体表面对铀的限域配位能力直接影响对铀的光催化还原性能。而对于常用的二维过渡金属氧族半导体材料而言,其惰性的表面缺乏限域铀的位点。已有研究表明在半导体材料表面引入氢能有效提高材料对底物的吸附能力。因此,对二维过渡金属氧族半导体材料进行表面氢调控,设计高效、稳定的限域及还原U（VI）催化材料,对于加速光催化技术在放射化学领域的应用具有重要意义。本论文通过对二维过渡金属氧族半导体进行表面氢调控,构筑了Hx-VO2纳米片、O-WS2纳米片及O-WS2@Ag异质结材料,通过增强材料对U（VI）的限域能力,以达到提高光催化还原U（VI）性能的目的,并提出构筑高效铀还原光催化剂新策略。主要研究内容及结果如下:（1）以VO2纳米片为基体,采用Li+插层再水解的方法对其表面氢进行调控,旨在增加VO2纳米片表面限域铀的位点,以提高其对溶液中铀的分离提取能力。引入的表面氢以表面-OH基团的形式存在,并作为捕获UO22+离子的限域位点,有助于UO22+离子的活化,进而提高VO2纳米片对U（VI）的去除能力。随着Hx-VO2纳米片中H含量的增加,其带隙从2.29 e V缩小到1.66 e V,且导带位置保持在比U（VI）/U（IV）的还原电位更负的位置。在模拟太阳光下照射90 min,催化剂用量为0.25 g/L时,H0.613-VO2纳米片对U（VI）的去除率达到95.4%,表现出最佳光催化还原铀活性,远优于原始VO2纳米片对U（VI）的去除率（67.1%）。（2）针对放射性废液的辐射性问题,以重原子钨基WS2纳米片为基体,对WS2纳米片进行原位表面氧化。由于氧化的表面易捕获溶液中的氢并原位形成羟基,提高WS2纳米片表面对UO22+的键合能力,从而显著提高铀的提取动力学和提取率,实现了表面氢辅助的快速且高效光催化还原铀。可见光照射下,在含8 mg/L铀溶液中,O7.7-WS2纳米片在20 min内对铀的去除率已大于90%,120 min时对铀的去除率达到97.4%。此外,5次循环后去除率仍能保持在84.5%。机理研究表明,表面羟基作为UO22+的限域位点,以离子交换的形式辅助WS2纳米片对UO22+的捕获,并显著提高了铀的提取动力学和提取率。因此,可以采用表面氢辅助键合的方法,提高过渡金属硫化物对铀的去除动力学和去除能力。（3）针对含铀溶液中的强配位氟阴离子与铀配位提高除铀难度的问题,采用等离激元实现空间电荷分离基于先将强配位F-离子分离再提取铀的思路,以O-WS2纳米片为基体,将其与Ag纳米线复合,构筑的O-WS2@Ag异质结耦合了表面氢和等离激元二者的优势,协同增强了O-WS2对含氟含铀溶液中铀的提取分离性能。既在WS2纳米片表面引入限域铀的羟基位点,又通过Ag纳米线的等离子体共振效应向WS2纳米片注入热电子,提高材料表面与UO22+离子的静电作用。同时,由于Ag纳米线与溶液中的F-离子形成弱离子键,降低F-与UO22+离子的配位,从而实现含氟溶液中铀的高效提取分离。可见光照射下,O-WS2@Ag对U（VI）的去除效果明显提高,在60 min内对U（VI）的去除率达到81.4%,为O-WS2纳米片的4.3倍。此外,O-WS2@Ag还表现出较高的抗干扰离子能力和循环稳定性。本论文在研究二维过渡金属氧族半导体材料的表面氢调控基础上,进行了半导体表面限域位点的构筑,设计并开发了三种稳定的半导体材料,并实现了U（VI）的高效限域及光催化还原。该研究结果有望为二维过渡金属氧族半导体的表面重构提供方法参考,也将为放射性废液中铀的限域及催化还原和含氟含铀溶液中铀的富集分离提供理论指导。