论文部分内容阅读
燃煤烟气中的SO2和Nox是形成酸雨的大气污染物。长期以来，人们对SO2和Nox的同时去除研究给予了极大关注。目前的SO2和Nox同时脱除工艺多数处于研究开发阶段。这些方法主要有吸收法、吸附法、脉冲放电等离子体法和催化法等。其中以CO为还原剂的催化还原法是较理想的净化方法，因为CO是一种常见、易得的还原气体，能同时选择性催化还原SO2和NO为单质S和N2，因此具有重要的理论和实际意义。
本文采用浸渍法，制备了不同配比的负载型CeO2/γ-Al2O3、La2O3/γ-Al2O3和CeO2-La2O3/γ-Al2O3催化剂，以及不同配比的CeO2-La2O3催化剂，分别考察了SO2-CO-N2、NO-CO-N2和SO2-NO-CO-N2气氛下，催化剂上CO催化还原SO2和NO的反应过程，并用XRD对催化剂进行了表征。
实验结果表明，在SO2-CO-N2气氛中，CeO2-La2O3/γ-Al2O3上SO2转化率在99％以上，La2O3/γ-Al2O3上SO2转化率可达98％以上，同时5％CeO2/γ-Al2O3在此气氛中也具有80％以上的脱硫效果；在NO-CO-N2气氛中，CeO2-La2O3/γ-Al2O3上NO转化率在99％以上，CeO2/γ-Al2O3上NO转化率也可达99％以上，先经SO2活化后的La2O3/γ-Al2O3，即预先硫化的La2O3/γ-Al2O3也具有较高的脱硝活性；SO2-NO-CO-N2气氛中，CeO2-La2O3/γ-Al2O3上SO2和 NO的转化率都可达98%以上。即在SO2-CO-N2、NO-CO-N2和SO2-NO-CO-N2气氛中，CeO2-La2O3/γ-Al2O3催化剂均具有较高的脱硫脱硝活性，既能将SO2还原为单质S，也能将NO还原为N2。其中，在一定的配气比例内，CeO2-La2O3/γ-Al2O3催化剂同步脱硫脱硝时，NO的存在对其脱除SO2无明显影响，SO2的存在可以提高NO的转化率；该催化剂在NO:SO2:CO=1:2.5:11和600℃下的活化效果较佳。同时，不同配比的CeO2-La2O3固溶体同步脱硫脱硝活性不同，固溶体和γ-Al2O3载体的存在可以改善催化剂的稳定性和抗硫中毒能力。依据实验结果及催化剂表征，初步推断CeO2-La2O3/γ-Al2O3催化剂的脱硫脱硝效果为redox反应和COS中间物原理共同作用所致。
本文采用浸渍法，制备了不同配比的负载型CeO2/γ-Al2O3、La2O3/γ-Al2O3和CeO2-La2O3/γ-Al2O3催化剂，以及不同配比的CeO2-La2O3催化剂，分别考察了SO2-CO-N2、NO-CO-N2和SO2-NO-CO-N2气氛下，催化剂上CO催化还原SO2和NO的反应过程，并用XRD对催化剂进行了表征。
实验结果表明，在SO2-CO-N2气氛中，CeO2-La2O3/γ-Al2O3上SO2转化率在99％以上，La2O3/γ-Al2O3上SO2转化率可达98％以上，同时5％CeO2/γ-Al2O3在此气氛中也具有80％以上的脱硫效果；在NO-CO-N2气氛中，CeO2-La2O3/γ-Al2O3上NO转化率在99％以上，CeO2/γ-Al2O3上NO转化率也可达99％以上，先经SO2活化后的La2O3/γ-Al2O3，即预先硫化的La2O3/γ-Al2O3也具有较高的脱硝活性；SO2-NO-CO-N2气氛中，CeO2-La2O3/γ-Al2O3上SO2和 NO的转化率都可达98%以上。即在SO2-CO-N2、NO-CO-N2和SO2-NO-CO-N2气氛中，CeO2-La2O3/γ-Al2O3催化剂均具有较高的脱硫脱硝活性，既能将SO2还原为单质S，也能将NO还原为N2。其中，在一定的配气比例内，CeO2-La2O3/γ-Al2O3催化剂同步脱硫脱硝时，NO的存在对其脱除SO2无明显影响，SO2的存在可以提高NO的转化率；该催化剂在NO:SO2:CO=1:2.5:11和600℃下的活化效果较佳。同时，不同配比的CeO2-La2O3固溶体同步脱硫脱硝活性不同，固溶体和γ-Al2O3载体的存在可以改善催化剂的稳定性和抗硫中毒能力。依据实验结果及催化剂表征，初步推断CeO2-La2O3/γ-Al2O3催化剂的脱硫脱硝效果为redox反应和COS中间物原理共同作用所致。