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本文分别以纳米碳管(CNT)、纳米碳纤维(CNF)、炭黑(CB)、活性炭(AC)、石墨(G)五种粉末碳及成型纳米碳纤维(CNF/CP)为载体,制备了负载型Pt/C催化剂,考察了Pt/C催化剂对十氢萘脱氢的催化性能,比较了微波加热和传统加热方式对催化脱氢过程的影响。通过实验和表征结果揭示了Pt/C催化剂的构-效关系,为高效脱氢催化剂的开发及反应加热方式的选择提供了理论与技术指导。 实验考察了含粉末碳的十氢萘悬浮液在微波加热条件下的热效应,筛选出吸收微波性能最佳的纳米碳管作为Pt催化剂载体,应用于微波加热催化脱氢反应,取得了比常规加热更高的转化率和选择性。表征分析发现,纳米碳管具有超强导电性能和高介电损耗,因而其微波吸收性能最佳。同时,纳米碳管具有较高比表面及易于调控的表面性质,有利于提高Pt金属的分散度,是制备高效负载金属催化剂的理想载体。进一步通过强酸氧化、过氧化氢处理及空气氧化处理三种方法对纳米碳管的表面性质进行了调控。结果表明,在微波电磁场中,表面电负性含氧基团的引入对碳管表面离域π电子的运动造成束缚,弱化了碳管与微波耦合作用,使Pt/CNT催化剂的微波吸收性能和催化性能有不同程度下降。 为了强化吸热脱氢反应的热-质传递,克服粉末催化剂传热面积小,加热不均的弊端,通过在炭纸表面原位生长纳米碳纤维的方法,制备了三种具有规整平面结构的CNF/CP复合载体,负载Pt后应用于“湿干多相态”条件下的十氢萘催化脱氢反应过程。研究发现,CNF/CP复合载体同时具备了纳米碳材料特殊的理化性质和炭纸优异的传热性能及易于控制的几何结构,能对反应过程中的热-质传递产生积极影响。通过对实验参数和制备条件的优化,实现了常规加热条件下的高效脱氢。进一步考察了CNF/CP载体的形貌、组织结构及表面性质对其催化性能的影响,结果显示,以Fe为催化剂、CO为碳源制备的鱼骨式Pt/CNF/CP催化剂,在CNF生长量为2.7(wt./wt.)条件下可获得最大的产氢量。