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丙烷氧化脱氢工艺是丙烯增产的重要技术之一,以CO2为温和氧化剂不仅能够促进丙烷转化,同时能够抑制积碳的生成。而介孔材料因其优异的结构特点,在催化领域得到广泛应用。本文以介孔材料MSU-1为载体,负载活性物种Cr,制备了催化剂Cr/MSU-1,并对其在CO2氧化丙烷脱氢反应中的催化行为进行了考察。主要研究内容与结论如下:(1)考察了不同pH环境下合成的MSU-1载体对Cr/MSU-1在C02氧化丙烷脱氢反应中的催化性能影响。当pH值为3.52左右时,合成出的载体效果最好。同时比较了不同方法制备的Cr/MSU-1催化剂,尤以等体积浸渍法的催化效果最高。(2)针对实际工业原料气的为多种低碳烷烃混合物的现状,本文模拟来了在原料气中加入乙烷对丙烷脱氢的影响规律,考察了Cr/MSU-1催化剂对原料气的适应性。结果显示当丙烷与乙烷体积比为3/2,总烷烃与C02体积比1/3时丙烯及总烯烃收率在达到最大值,分别为37.8%,40.0%。在此比例下,温度与空速影响同单一烷烃的规律类似,最佳反应温度与空速分别为650℃和8400 mL·h-1·g-1,此时烯烃收率达到分别为45.3%、46.1%。(3)针对工业反应器设计的基本要求,进行了CO2氧化丙烷脱氢反应本征动力学研究,以Langmuir-Hinshelwood机理和速率控制步骤理论提出模型,C02氧化丙烷脱氢反应的速率方程为:通过参数估值与模型检验证明以表面反应为速率控制步骤的模型与实验结果一致性较高。(4)对Cr/MSU-1催化剂的50ml实验室放大与循环再生工艺进行了研究,结果显示50ml的催化剂放大效应不明显,但存在催化剂快速失活的技术难题;采用非稳态循环再生工艺可实现催化剂的再生,并且O2对催化剂的活性的再生效果比CO2要强;通过表征发现催化剂失活不但与积碳相关,同时与载体结构的破坏相关,高价态的Cr6+物种是催化反应过程中的主要活性成分。