【摘 要】
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油品加氢精制有利于提高燃油品质和减少有害物质排放,研制高效加氢精制催化剂具有重要意义。金属（如Pt、Ni等）催化剂虽然具有较为优异的加氢性能,但对含S、N等元素的化合物敏感,催化剂易中毒失活,极大限制了金属催化剂在加氢精制领域应用。碳改性是促进活性组分分散度等性能的有效手段,而且碳物种的引入还可赋予催化剂相应碳材料的特性,本文以碳改性蒙脱石（MMT-C）为载体,金属Pt和Ni为不同的活性组分制备出
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油品加氢精制有利于提高燃油品质和减少有害物质排放,研制高效加氢精制催化剂具有重要意义。金属（如Pt、Ni等）催化剂虽然具有较为优异的加氢性能,但对含S、N等元素的化合物敏感,催化剂易中毒失活,极大限制了金属催化剂在加氢精制领域应用。碳改性是促进活性组分分散度等性能的有效手段,而且碳物种的引入还可赋予催化剂相应碳材料的特性,本文以碳改性蒙脱石（MMT-C）为载体,金属Pt和Ni为不同的活性组分制备出负载型金属催化剂,考察了它们在不同条件下的加氢精制性能。并结合化学吸附（H2-TPD、H2-TPR）、透射电镜（TEM）、X射线衍射（XRD）等表征分析结果,探究了碳改性对Pt/MMT-C和Ni/MMT-C催化剂加氢性能的影响,以及不同的铂前体和酸处理对Pt/MMT-C催化剂加氢精制性能的促进机理。研究结果表明:（1）蒙脱石碳改性能显著促进Pt/MMT催化剂的加氢精制性能。这是因为,碳改性促进了Pt金属在载体表面上的分散,分散度提高了4.3倍。另外,通过对MMT-C的H2-TPD表征分析,发现MMT-C对氢气的吸附量大且吸附强度高,说明明MMT-C具有很高的解离活化氢气的能力。碳改性提高了催化剂解离活化氢的能力,大量的活化氢覆盖在催化剂表面,使得Pt金属不会被含S、N分子等有害物质毒化,因而促进催化剂加氢精制性能。（2）乙酰丙酮铂替代氯铂酸作为铂前体消除了氯元素对催化剂的不利影响,减小了活性金属的烧结现象,提高了Pt组分的分散度,金属粒径从3.67nm缩小到了1.59nm,显著提高了Pt/MMT-C催化剂的加氢精制性能。在同样条件下,不仅提高了催化剂的加氢活性,且消除氯元素后,催化剂实现了正十二烷作为溶剂在200℃下稳定的萘加氢性能。乙酰丙酮铂作为铂前体制备的催化剂的优异加氢性能在温和条件下表现的更加明显。（3）酸改性大幅促进了Pt/MMT-C催化剂的加氢精制性能,萘加氢活性提高了1.3倍,原因主要在于酸改性显著提高了MMT-C活化氢的能力,在反应过程中能提供更多的活性氢。另外,酸改性改变了蒙脱石的结构,新形成的孔结构为反应物和产物提供了更多的扩散路径,提高了扩散效率,同时能够为催化剂提供更多的活性位点。（4）碳改性蒙脱石负载金属镍是一种高性能加氢精制催化剂。碳改性能够明显改善Ni/MMT催化剂的抗硫加氢、加氢脱硫性能,最重要的是在反应温度低至100℃时,依然具有稳定的加氢脱硫活性。碳改性主要促进作用在于提高了金属的分散度和催化剂活化氢气的能力,使得在反应过程中,催化剂表面持续解离的活化氢阻碍了硫化氢分子与金属镍的接触,从而表现出较高且较稳定的加氢精制性能。
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