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在过去的几十年里,传统化石燃料的广泛使用导致了严重的环境和能源问题,全球各国对可再生清洁能源开展了大量研究。由于高能量密度、储量丰富和环境的可持续性,氢气已经成为一种理想的清洁燃料。然而由于氢气在空气中的密度极低,气态存储运输时有爆炸的危险,因此寻找具有高储氢/释氢能力的创新材料是目前广泛推广氢气经济的最大挑战之一。甲酸(FA)是一种安全高效的液相化学储氢材料(氢含量达4.4 wt%),温和条件下可以按需释放氢气,在便携式氢气燃料电池发展中有广阔的应用前景。通过对载体材料和活性金属的优化选择,制备催化性能及稳定性良好的甲酸脱氢催化剂是目前的研究热点。本文通过对聚丙烯腈(PAN)进行化学改性,以制备出的偕胺肟聚丙烯腈(AOPAN)小球为高分子载体负载Pd及其它过渡金属催化甲酸制氢,并且对催化剂性能进行一系列的研究,主要内容如下:1.使用盐酸羟胺对聚丙烯腈进行化学改性,得到了偕胺肟聚丙烯腈溶液,利用N,N-二甲基甲酰胺的亲水性通过溶剂释放过程制备了毫米级的AOPAN小球,之后通过偕胺肟基团对金属离子的吸附作用,采用浸渍法制备了负载型Pd基纳米粒子催化剂(Pd/AOPAN),在未加入其它添加剂的情况下,低温催化HCOOH分解产生氢气来研究催化剂的性能,通过优化Pd的负载量,制备出了催化活性优良的催化剂,所得催化剂在温和条件下对甲酸的催化氢解反应具有良好的催化活性(TOF值达1285 h-1)和回收性(反应五次后催化活性保持良好)。此外还采用多种物理和化学表征方法进一步探讨了催化剂的作用机理。2.以AOPAN小球为载体,在固定Pd载量不变的情况下,成功将钴(Co)、镍(Ni)等过渡金属粒子负载到AOPAN小球上,制备了双金属Pd基纳米粒子催化剂(PdCo/AOPAN、PdNi/AOPAN)。利用甲酸催化氢解反应研究了催化剂的性能,所制备的催化剂在50℃、无其它添加剂的情况下,TOF值最高可达4291h-1,经5次循环使用后依然具有优秀的催化活性,显示出了良好的稳定性和可回收性。通过各种表征测试分析后,推测AOPAN负载Pd基催化剂优异的催化性能主要取决于偕胺肟基团的强配位能力,在反应过程中可以减少Pd、Co、Ni纳米粒子的浸出或团聚,另外载体表面的氰基在稳定和分布金属纳米粒子中起关键作用,也可能参与HCOOH脱氢的协同活化。