低维材料，是材料科学研究中的重要分支，包括纳米材料及包含低维构筑结构基团的功能材料。低维材料由于其独特的物理与化学特性，在光电、锂电、光催化、生物医学与传感等多个领域有着重要的应用。　　当前，科技与社会的高速发展严重依赖于传统的化石能源。但随着化石能源的日益减少以及化石能源消耗带来的日益严重的环境污染问题，迫使人们不断探寻新的清洁可再生能源，及开发新颖与高效的能源存储技术。开发新颖的太阳能电池与锂离子电池，是解决当前能源转换与存储问题的两个主要途径。而二阶非线性光学晶体，由于其能实现光波频率转换的特性，在光通讯、激光医疗、分子光谱学、军事等方面也有着重要的应用。其中，红外非线性光学晶体是当前的一个研究难点。本论文的主要工作是运用第一性原理的方法，一方面对清洁能源材料（包括激子太阳能电池的给体材料与锂离子电池的负极材料）的结构、电子性质进行计算，并对相应的光学与锂吸附和扩散性能进行模拟。另一方面，研究了Ln4GaSbS9(Ln=Ce-Nd, Sm，Tb-Tm，Lu)等非线性光学晶体的几何结构、电子结构性质等，并用长度表象的方法计算了相应的非线性光学性质，并以此阐述化学结构特征与非线性光学响应之间的关系。　　具体工作概括如下:　　a)对于Li在点缺陷石墨烯上吸附与扩散的模拟，我们研究了锂在含双空穴与Stone-Wales缺陷的石墨烯上的吸附和扩散情况。我们的研究结果显示，在存在双空穴的情况下，Li更倾向于吸附在八元环的hollow位的上方，而不是在靠近空穴的C原子的TOP位。而当存在SW缺陷时，Li原子更倾向于吸附在五元环的碳上，这个碳原子与两个相邻的六元环共享。这样的一个吸附情况致石墨烯薄片的褶皱。石墨烯上的双空穴和SW缺陷与Li原子的吸附是相互吸引作用关系。差分电荷密度图和Bader电荷分析显示Li原子会转移大部分电荷到最相邻的C原子上。　　b)对于Li在石墨烯晶界上吸附与扩散的模拟，我们系统研究了(5，0)|(3，3)，(2，1)|(2，1)和(2，0)|(2，0)晶界对Li在石墨烯吸附与扩散的影响。我们的结果表明:对于(5，0)|(3，3)，(2，1)|(2，1)和(2，0)|(2，0)三种晶界，Li喜欢的吸附位置分别位于晶界上的5元环，7元环与8元环中心上方。对于Li在三种晶界上最稳定的吸附构型，Li在(2，0)|(2，0)晶界上的相互作用力要强于其他两种晶界。Li在三种晶界上的吸附，会保持石墨烯的平面构型，不会引入结构扭曲，且对石墨烯用于锂离子电池负极材料，可以避免体积效应带来的负面影响。且人为的引入晶界，可以很显著地增加Li的吸附。Li倾向于从非晶界区域向晶界位置扩散，这也阐述了石墨烯为什么可以作为锂离子电池的负极材料，不仅仅是边界、点缺陷与掺杂的因素，也有晶界的作用，这为实验工作设计与改善石墨烯基锂离子电池负极材料提供了一个理论指导作用。　　c)对于SiC2硅碳石墨烯，我们通过全局粒子群的优化搜索算法与第一性原理方法相结合的手段，成功地预测了能隙为1.09 eV的二维平面SiC2硅碳石墨烯(g-SiC2)材料。该材料由sp2杂化的C原子和Si原子构成，结合能为0.41 eV/atom，处于势能面上的全局最低点，比已知的同分异构体pt-SiC2（由4配位的双中心sp2杂化的Si原子形成）更加稳定，因此其单独存在的可能性更大。此外理论预测其熔点位于3000到3500K之间，其衍生纳米管的能隙(～1.09 eV)不随手性、尺寸变化。由于g-SiC2siligraphene和纳米管合适的能隙值，一系列g-SiC2/GaN双层和g-SiC2纳米管/ZnO单层的激子太阳能电池被构建。我们预测这些g-SiC2基的激子太阳能电池的转换循环在12-20％这个范围，显示较好的应用潜力。　　d)对于Ln4GaSbS9非线性光学晶体材料，我们通过第一性原理计算，对11颗中红外稀土硫属非线性光学晶体Ln4GaSbS9的电子结构进行了计算，研究稀土离子对非线性光学性质的影响。计算结果显示Ln4GaSbS9是一种非直接半导体材料，其能隙值随Ln从Ce到Lu只有很小的变化。我们又对它们的线性光学性质，包括折射率、吸收系数、能量损失谱，与非线性光学系数，包括静态与动态值进行了计算研究。结果表明，Ln4GaSbS9的强的SHG响应可归因于从价带的S3p轨道到Sb-S，Ln-S的反键轨道的电子跃迁。　　e)对于实验合成的Ln6M2GeS14(Ln=La，Sm;M=Ga，In)和Ln6In0.67Ge2S14(Ln=La，Sm，Gd)系列化合物，我们开展了系统的第一性原理研究。对其中的Ln6Ga2GeS14，Ln6In2GeS14，Sm6In0.67Ge2S14三个化合物，它们的计算能隙分别是1.77 eV,2.03 eV与1.80 eV，显示直接的半导体特性。非线性光学理论计算表明，La6Ga2GeS14和La6In2GeS14的非线性光学响应来源于S-3p轨道到La-S及1Ga/In-S反键轨道的跃迁。在此基础上，我们基于化合物Ln6Ga2GeS14，对于2a位点的Ga原子，我们系统构建了四种不同占有率的理论模型，即2a位点占据33.3％的1A，50％的1B（即化合物1）与100％的1C，结果显示Ga原子在Wyckoff2a位点的占有率的变化，会对X与Y方向的倍频系数起着大的调节作用。这表示，功能阴离子链上的金属原子Ga的无序占有对非线性响应具有一定的调控能力。