【摘 要】
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以钛硅分子筛(TS-1)为催化剂,H2O2为氧化剂的丙烯环氧化工艺是一个环境友好的催化反应过程,在温和的反应条件下可以获得较好的环氧丙烷选择性和较高的产率。因此,对钛硅分子
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以钛硅分子筛(TS-1)为催化剂,H2O2为氧化剂的丙烯环氧化工艺是一个环境友好的催化反应过程,在温和的反应条件下可以获得较好的环氧丙烷选择性和较高的产率。因此,对钛硅分子筛(TS-1)/H2O2-H2O这一催化氧化体系的研究具有重要的理论意义和工业应用价值。本论文采用水热合成法制备了纳米TS-1分子筛,并采用原位紫外拉曼光谱对该反应体系进行了研究。TS-1/H2O2-H2O体系老化过程的原位紫外拉曼光谱中在837cm-1处出现一个新的谱峰,被归属为Ti-OOH(η2)物种的O-O伸缩振动,这是首次利用拉曼光谱观察到TS-1/H2O2-H2O体系内的Ti-OOH(η2)物种。该物种在TS-1/H2O2-H2O体系内的数量与体系的含水量密切相关。通过原位紫外拉曼光谱与气相色谱的联用(GC-Raman),观察到在丙烯环氧化反应过程中六配位Ti-OOH(η2)物种的数量与反应体系内环氧丙烷的生成速率密切相关,证明六配位的Ti-OOH(η2)物种是TS-1分子筛催化丙烯环氧化反应中重要的活性物种。此外,采用紫外拉曼光谱观察到TS-1/H2O2-H2O-CH3OH体系内Ti-O-CH3物种与Ti-OOH(η2)物种的共同存在,GC-Raman结果显示可能包含一个CH3OH分子(或一个H20分子)的六配位Ti-OOH(η2)物种是TS-1/H2O2-H2O-CH3OH体系中TS-1分子筛催化丙烯环氧化反应中重要的活性物种。
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