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纳米纤维素纤维(Cellulose nanofibrils,CNF)凭借其独特的生物亲和性与优良的力学性能等特点,在食品、医药等领域具有广泛的应用前景。然而,CNF强烈的亲水特性使其在水中容易聚集导致结构难以调控。CNF的乙酰化在保留其基本性质的同时,向纤维表面引入疏水基团从而提高了水凝胶的调控能力。本文以化学修饰与机械处理的方法得到乙酰化CNF(Acetylated cellulose nanofibrils,ACNF),研究了Ca2+、甲基纤维素(Methylcellulose,MC)对ACNF表面性质及其水凝胶微观结构特征与流变性质的影响,探究了ACNF的凝胶化行为与力学性能间的关系。(1)采用傅里叶红外光谱、纳米粒径及Zeta电位分析仪等考察了Ca2+、MC对ACNF表面性质的影响,以动态光散射法研究了ACNF的聚集特性并通过拟合得到弛豫时间。结果表明,Ca2+通过屏蔽表面电荷促进ACNF发生聚集,聚集程度及弛豫时间随着Ca2+浓度增加而增加;MC通过氢键吸附于ACNF表面,可增加体系的疏水作用但不影响ACNF的聚集特性。(2)研究了Ca2+浓度、MC相对分子质量在ACNF临界凝胶浓度附近对其溶胶-凝胶转变行为的影响,利用激光共聚焦显微镜以及小角X射线散射仪对凝胶的介观形态进行测试。通过对散射矢量进行拟合发现,随着ACNF及Ca2+浓度增加,凝胶的分形维数增大,表明ACNF在纳米尺度上的堆积方式发生改变。当ACNF浓度低于临界浓度时,MC在促进ACNF从溶胶向凝胶结构转变的同时,使凝胶变得更加均匀、连续;当ACNF浓度高于临界凝胶浓度时,MC则造成了聚集体分布不均匀。(3)通过大振幅振荡剪切实验考察了凝胶的结构转变行为,探讨了线性流变性质及屈服行为与微观结构变化之间的联系;应用傅里叶变换流变学得到凝胶的三次倍频相对强度I3/1及非线性参数Q(=I3/1/γ2)与应变振幅的关系;利用Lissajous曲线研究了瞬时应力与应变和应变速率间的关系。Ca2+、MC促进ACNF形成了不同微结构从而使凝胶粘弹性模量、线性粘弹性区间以及屈服行为发生改变,而凝胶屈服过程中的机理和历程则进一步反映在非线性参数I3/1与Q的变化曲线中。通过参数I3/1与Q的强度及Lissajous曲线形变的规律发现Ca2+加速了凝胶非线性行为的发生,MC则存在相反的作用,主要归因于Ca2+与MC诱导形成的微结构不同。此外,温度升高会改变凝胶体系中氢键与疏水作用的占比,从而改变凝胶的流变性能。